伴有Marangoni效應的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)

第54卷第I期化工學(xué)報Ⅴol.54M1l2003年11月Journal of Chemical Industry and Engineering ChinNovember 2003研究論文A伴有 Marangoni效應的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)沙勇成弘袁希鋼余國琮天津大學(xué)化學(xué)工程研究所,天津300072)摘要結合 Marangoni對流的流體動(dòng)力學(xué)條件,通過(guò)建立的半經(jīng)驗模型研究了伴有 Marangoni效應的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué),闡述了 Marangon效應增強傳質(zhì)的機理,得到了傳質(zhì) Sherwood數與 Marangoni數之間的連續指數關(guān)聯(lián),從而得以解釋不同實(shí)驗過(guò)程中得到的不同 Sherwood數與 Marangoni數之間的關(guān)系.研究表明,由 Marangon效應而增強的傳質(zhì)系數與界面 Marangoni湍動(dòng)的表現形式有關(guān)關(guān)鍵詞 Marangoni效應溶質(zhì)滲透擴散質(zhì)量傳遞中圖分類(lèi)號TQ028·16文獻標識碼A文章編號0438-1157(2003)11-1518-06KINETICS OF MASS TRANSFER ACCOMPANIEDBY MARANGONI EFFECTSHA Yong, CHENG Hong, YUAN Xigang and YU Guocong( Kuo Tsung YuChemical Engineering Research Center Tianjin University Tianjin 300072, ChinaAbstract By considering the unsteady penetration of interfacial turbulence units into the bulk liquid, a semempirical model of mass transfer accompanied by the interfacial Marangoni effect is proposed, which indicates thedependence of the enhanced mass transfer coefficient on the Marangoni number. The mathematical analysis helps toexplain the existence of different types of empirical correlations between the Sherwood number and Marangonnumber from the literature. The analysis also shows that the enhancement of mass transfer coefficient by theinterfacial Marangoni effect relies on the types of Marangoni convectionKeywords Marangoni effect solute penetration diffusion, mass transfer引言如細胞狀及滾筒狀)容易出現;而在化工過(guò)程大部分的傳質(zhì)操作中,往往伴有強烈的主體湍動(dòng),由在氣液或液液相際傳質(zhì)過(guò)程中,相界面上表面于主體湍動(dòng)的影響,相際界面上難以形成有序的界張力的變化將會(huì )引發(fā)界面 Marangoni湍動(dòng),從而對面湍動(dòng),此時(shí)界面湍動(dòng)由無(wú)序的 Marangoni對流結傳質(zhì)過(guò)程產(chǎn)生重要的影響.大量的實(shí)驗證明由此導構構成.具體的有序及無(wú)序 Marangoni對流結構形致的界面 Marangoni湍動(dòng)促進(jìn)了表面更新,伴有態(tài)可參見(jiàn)文獻[2,3]有序與無(wú)序兩者僅僅是Marangoni湍動(dòng)的傳質(zhì)系數往往較無(wú)湍動(dòng)時(shí)增大數 Marangoni對流呈現的不同幾何形態(tài),有序對流結倍之多,例如在層流的丙酮解吸CO2時(shí),構有著(zhù)統一的幾何尺寸,其特征尺寸惟一,而無(wú)序Marangoni效應的發(fā)生將加快傳質(zhì)速率,增強解吸對流結構結構復雜,特征尺寸可用統計平均值表效果.傳質(zhì)過(guò)程中界面 Marangoni湍動(dòng)的宏觀(guān)表征現形態(tài)可分為有序對流結構和無(wú)序對流結構.當流H中國煤化工際傳質(zhì)的影響體現在體靜止或在層流狀態(tài)下傳質(zhì)時(shí),有序對流結構界面CNMHG的界面流動(dòng)促進(jìn)了界2003-03-14收到修改稿Received date: 2002-06-03聯(lián)系人:成弘.第一作者:沙勇,男,32歲,博士,講師Corresponding author: Prof. CHENG Ho現在廈門(mén)大學(xué)化工系Foundation item: supported by the National Natural Science基金項目:國家自然科學(xué)基金資助項目(N.20076032)Foundation of China( No. 20076032)第54卷第11期沙勇等:伴有 Marangoni效應的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)1519面流體單元的更新,從而促進(jìn)了傳質(zhì)1*.因此伴例,但是得到的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)特性同樣適用于伴有界有 Marangoni效應的傳質(zhì)動(dòng)力過(guò)程與沒(méi)有 Marangoni面 Marangon湍動(dòng)的液液等相際傳質(zhì)過(guò)程.效應時(shí)有著(zhù)顯著(zhù)區別大量的實(shí)驗工作表明,伴有1伴有 Marangoni效應傳質(zhì)過(guò)程的M效應時(shí)的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)具有如下特性:①傳質(zhì)系數顯著(zhù)高于只有擴散過(guò)程而無(wú) Marangoni效流體表面停留時(shí)間應作用時(shí)的傳質(zhì)系數;②傳質(zhì)系數依賴(lài)于濃度推動(dòng)圖1表示一個(gè)氣液相際傳質(zhì)過(guò)程中的界面傳質(zhì)力和界面性質(zhì),特別是界面張力梯度;③存在一個(gè)狀況,圖中矩形方框代表液體單元( liquid unit)濃度推動(dòng)力的臨界值或者其他參數的臨界值,只有按照溶質(zhì)滲透理論,假定主體的液體單元運動(dòng)到界超過(guò)這個(gè)值,傳質(zhì)系數才大于只有擴散過(guò)程的傳質(zhì)面上停留一段相同的時(shí)間r1,在這段時(shí)間內兩相系數;④用表面活性劑促使發(fā)生 Marangoni效應進(jìn)行非穩態(tài)滲透傳質(zhì),然后進(jìn)入流體主體混合,從時(shí),傳質(zhì)系數也將顯著(zhù)提高而得到相際傳質(zhì)系數K的表達式如下151鎣于 Marangoni效應對傳質(zhì)的重要影響,衡量K=2Marangoni效應的 Marangoni數已進(jìn)入傳質(zhì)系數的關(guān)聯(lián)式中,二者之間的關(guān)系可以由傳質(zhì) Sherwood數Shturbulence unit (t2)interface和 Marangoni數M的關(guān)聯(lián)式表示51值得注意的是,式(1)中指數m值是變化convection的. Brian等在丙酮從水溶液中解吸的濕壁塔實(shí)驗liquid unit(t,)中觀(guān)測到Sh和Ma的冪函數關(guān)聯(lián),得到m=0.25然而在同時(shí), Brian等在其他物系的傳質(zhì)過(guò)程中發(fā)Fig 1 Schematic diagram of interfacialMarangoni turbulence un現m=0.5和m=1.016. Warmuzinski和 Buzek在乙醇胺化學(xué)吸收CO2時(shí)得到m=0.26571然而,在傳質(zhì)過(guò)程中,界面表面張力變化將會(huì )Imaishi等利用不同的表面活性物質(zhì)在濕壁塔和噴引發(fā)界面 Marangoni湍動(dòng),如圖1所示,即射塔解吸,在相當小的接觸時(shí)間里研究了 Marangon流動(dòng)是垂直于界面平面內的液體循環(huán)流Marangoni效應發(fā)展的起始階段,實(shí)驗顯示m=0.4動(dòng)5).正是這個(gè)流動(dòng)對傳質(zhì)發(fā)生了影響,此時(shí)界±0.1].Msko和 Garber發(fā)現在氣液傳質(zhì)系統中面液體產(chǎn)生了一個(gè)附加的界面速度,此速度導致了m=1°. Golovin等對氣液傳質(zhì) Marangoni效應的界面 Marangoni湍動(dòng)單元( turbulence unit,即圖1研究中得到m=0.68±0.351.大量的實(shí)驗數據顯中陰影方塊)向液相主體的混合,改變了原有的示式(1)中的m在0.25和1之間,但m的變化傳質(zhì)狀況.假設湍動(dòng)單元停留時(shí)間為一恒定的值難以用理論預測τ2,則依據滲透理論修正的傳質(zhì)系數k。為大量的分離過(guò)程,特別是精餾、吸收、萃取等,容易受到 Marangoni效應引發(fā)的界面湍動(dòng)的影如果將增強的傳質(zhì)系數與原傳質(zhì)系數之比定義響,有效地利用這一特性是強化傳質(zhì)過(guò)程的一個(gè)良好途徑.例如 Proctor0、 Martin1等在考察各種為傳質(zhì)增強因子F,則F為精餾條件下規整填料傳質(zhì)效率時(shí),強調了(4)Marangoni效應對傳質(zhì)效率的影響. Abled12]、從式(4)可以大致估計停留時(shí)間變化對增強Mendes- tatsis3、LeC41等則在一些液液萃取系統因子影響加團幾年示.從圖中可以看出中,通過(guò)加入表面活性劑誘導 Marangoni對流產(chǎn)由于開(kāi)方關(guān)系,當界面生,從而達到促進(jìn)傳質(zhì)的目的.因此對界面CNMMara不停留時(shí)間縮小至原來(lái)Marangoni湍動(dòng)的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究以了解其對傳質(zhì)過(guò)程的影響,從而利用其效應以增強傳質(zhì)過(guò)的\傳質(zhì)系數將增強5倍.由于文獻報道的F程,有著(zhù)現實(shí)的意義.在本文對伴有 Marangoni效值大多在2~10之間,因此從停留時(shí)間變化的角應的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)探討中,盡管以氣液相際傳質(zhì)為度來(lái)看,顯然應用溶質(zhì)滲透理論考察伴有1520化學(xué)報2003年11月102傳質(zhì) Sherwood數和Mcrangon86420的連續指數關(guān)聯(lián)當傳質(zhì)過(guò)程中伴有 Marangoni效應時(shí),界面Marangoni湍動(dòng)液體單元的運動(dòng)和傳質(zhì)狀況可以用圖3表示.圖3a)表示的是有序的 Marangoni對流結構,其特征尺寸為L(cháng),界面湍動(dòng)流體單元表面停Fig 2 Relationship between enhancement factor留時(shí)間為T(mén).由于主體的湍動(dòng)與傳質(zhì)的不均勻性,F and ratio of residence time加之界面湍動(dòng)發(fā)生時(shí)各界面湍動(dòng)單元的相互作用Marangoni效應的相際傳質(zhì)時(shí)應該將界面 Marangoni界面處往往不能形成完整的有序對流結構,此時(shí)界湍動(dòng)單元作為相際傳質(zhì)過(guò)程中的非穩態(tài)傳質(zhì)單元,面的 Marangoni湍動(dòng)對流結構是無(wú)序的,可以用圖同時(shí)應將r2作為真正的表面停留時(shí)間3(b)近似描述.在無(wú)序的 Marangoni對流結構中如果 Marangoni湍動(dòng)單元的表面停留時(shí)間r2大其特征尺寸為l,停留時(shí)間為t,此時(shí)Aa為界面湍于主體流體單元界面停留時(shí)間r1,則溶質(zhì)滲透理動(dòng)的推動(dòng)力—表面張力差,U,為界面流體運動(dòng)論所依賴(lài)的停留時(shí)間即為主體液體單元界面停留時(shí)速度,j為傳質(zhì)通量. Marangoni流動(dòng)在垂直于界間τ1·事實(shí)上,對于極短時(shí)間接觸的氣液、液液面平面內表征為液體的循環(huán)流動(dòng),對于這種界面下傳質(zhì)系統,并未觀(guān)察到傳質(zhì)速率的波動(dòng)及的循環(huán)流動(dòng)有序和無(wú)序對流結構是類(lèi)似的,但是特Marangoni效應的影響,許多學(xué)者曾使用層流射流征尺寸有差別校核滲透理論.對于氣體吸收及射流與周?chē)后w之間的傳質(zhì),滲透理論幾乎是完全精確的6].對于interface界面湍動(dòng)來(lái)說(shuō),它需要一定的時(shí)間來(lái)表征自己;當liquid停留時(shí)間極短時(shí),界面液體單元即使處于超過(guò)Marangoni效應臨界點(diǎn)的傳質(zhì)條件下,但在湍動(dòng)未來(lái)得及發(fā)生時(shí)即返回流體主體混合,因此不能表征Schematic diagram of界面湍動(dòng)對傳質(zhì)速率的影響terfacial Marangoni turbulence如果 Marangoni湍動(dòng)流體單元的表面停留時(shí)間r2小于主體流體單元界面停留時(shí)間r1,則真實(shí)的因為無(wú)序的 Marangoni對流結構代表了在大多數傳質(zhì)操作中岀現的對流結構,因此首先將其作為表面停留時(shí)間應為湍動(dòng)單元的表面停留時(shí)間r2而不是r1,即不能忽略界面 Marangoni湍動(dòng)對傳質(zhì)速考察對象.在確定的傳質(zhì)推動(dòng)力和流體運動(dòng)狀態(tài)下,可以使用非線(xiàn)性理論首先得到近似的有序對流率的影響結構流動(dòng)狀態(tài),即可以確定其特征尺寸L和界面湍對于完整的界面傳質(zhì)狀況,可用聯(lián)立動(dòng)量、質(zhì)動(dòng)液體單元表面停留時(shí)間T,并且為常數.無(wú)序量傳遞方程的 Navier-Stokes方程加之適當的邊界條對流結構同有序結構的不同之處是其特件表述;而傳統的傳質(zhì)滲透理論僅僅考慮質(zhì)量傳遞征尺寸的減少及停留時(shí)間的變化,由于無(wú)法得到詳方程,沒(méi)有考慮流體界面運動(dòng)的影響,從而限制了盡的統計信息,可將l、t視為統計平均值,也為其應用范圍. Marangoni效應促進(jìn)傳質(zhì)的實(shí)例表明常數,且t0,對于n的具體取值將在稍后討論第54卷第11期沙勇等:伴有 Marangoni效應的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)1521在界面處發(fā)生 Marangoni對流時(shí)的力平衡條件(15界面張力差同界面剪切力平衡,如下式所示將傳質(zhì)通量表達式(14)代入式(15),可以(6)得到此邊界條件將動(dòng)量傳遞方程和質(zhì)量傳遞方程結合在一起,表征了傳質(zhì)導致的界面 Marangoni效Sh-D MaDy(16)應.當界面濃度不均勻或傳質(zhì)過(guò)程中超過(guò)再將式(5)和式(13)代入式(16),得到Marangoni效應臨界條件時(shí),界面處液體將產(chǎn)生流Sh和M之間的關(guān)系式動(dòng),其運動(dòng)應滿(mǎn)足式(6),其中u由0變到U,U、~l/;y由0變到δ、,δ、為動(dòng)量滲透深度,可表Sh-D-2MaDy2(17)示為δ~m;當湍動(dòng) Marangoni液體單元經(jīng)過(guò)界由于式(17)中除Sh、Ma之外其余的參數在面后,可以認為平行于界面的濃度差與垂直于界面物系與傳質(zhì)條件確定的情況下均為常數,因此可以的濃度差相等,均為非穩態(tài)滲透時(shí)間t后的濃度差得到Sh與M之間的指數關(guān)系Δc;x則由0變?yōu)閘.將上述關(guān)系代入式(6)得Sh∝Ma3n.a△c(7)式(5)為U/T和lL之間的指數關(guān)系,當n6P21在正實(shí)數軸上連續取值時(shí)其關(guān)系可以用圖4表示(8)由圖4可以得到在恒定UL處隨著(zhù)n值減少U/T增將湍動(dòng)液體單元停留時(shí)間t與特征尺寸l的關(guān)大,即相際湍動(dòng)單元接觸時(shí)間增加,傳質(zhì)速率相對系式(5)代入式(8)可得降低0.8對式(9)進(jìn)行進(jìn)一步簡(jiǎn)化可以得到停留時(shí)間0.6t(10)00204060.810定義 Marangoni數中的特征尺寸按有序對流結構L決定,因為這是由系統傳質(zhì)狀況決定的,因此Fig. 4 t/T us l/L at different nMarangoni數可表述為式(18)中M的指數項在正實(shí)數軸上停留時(shí)間t與M的關(guān)系可由式(10)推導如不連續,存在3這個(gè)奇點(diǎn),因此n只能在區間下3)u(3,∞)上連續取值.,指數項n-=244u dcc l diTaL2MaDy2(12)的關(guān)系可以由圖5表示顯然,當n在區間(4,∞)中取值時(shí),M指MaD13)對于湍動(dòng) Marangoni液體單元,傳質(zhì)依賴(lài)非穩數項有角值日正在-之間,這與文獻報道態(tài)滲透進(jìn)行,依據溶質(zhì)滲透理論,結合式(13)中國煤化工可以得到如下的傳質(zhì)通量式CNMHG此只需考慮n在區間△CD2( MaDy(14)(0,3)中的取值當n由0到1時(shí),指數項由2傳質(zhì) Sherwood數中的特征尺寸應按無(wú)序對流到1,此時(shí)由式(5)知對應的停留時(shí)間縮小,傳結構的特征尺寸l決定,則 Sherwood數定義如下質(zhì)Sh增大;由式(18)也可知此時(shí)對應的Ma指1522化學(xué)報2003年11月3討論C在傳質(zhì)過(guò)程中若發(fā)生 Marangoni效應,并且界面 Marangoni湍動(dòng)狀態(tài)為無(wú)序時(shí),在m中令01時(shí),如圖5所示,MMg)動(dòng)的強度,其值越大,界面Mumm湍動(dòng)強度越大,對應的傳質(zhì) Sherwood數越大.這指數項將急劇增大,Sh也將急劇增大.據此可以可以成功解釋文獻中報道的Ma指數項的多樣性認為n具體取值與傳質(zhì)系統的表面流體力學(xué)特性有關(guān),表面液體無(wú)序 Marangoni湍動(dòng)越強,n值越趨例如 Marsh等在液相Re=80時(shí),從丙酮解吸得到m=0.68]; Brian等通過(guò)濕壁塔對液相層流傳質(zhì)過(guò)程近于3,其對應的$h越大,考慮到實(shí)際系統不可 Marangoni效應的研究中得到m=025-0.5,其液相能達到這種極端狀態(tài),因此文獻報道實(shí)驗得到式R在15~75之間; Fujisawa等在攪拌萃取系統(1)中的Ma指數項最大值只在1附近中Re高達10000的情況下得到m=1.05m7當界面 Marangoni湍動(dòng)對流結構有序時(shí), Olander13、 Sawistowsk等在R=10001004gMarangoni界面湍動(dòng)結構如圖3(a)所示,其特征長(cháng)攪拌萃取實(shí)驗中顯示了m=1.顯然,當Re增大度為L(cháng),停留時(shí)間為T(mén),此時(shí),n由0變到U,U.主體湍動(dòng)增強,界面 Marangoni湍動(dòng)無(wú)序結構更易為界面流動(dòng)速度,U.~L/T;y由0變到8,,8,為形成,對比有序對流結構其對傳質(zhì)速率的影響更加動(dòng)量滲透深度,6~;當湍動(dòng)液體單元經(jīng)過(guò)界顯著(zhù)無(wú)序 Marangoni湍動(dòng)結構由于主體湍動(dòng)與界面后,認為平行于界面的濃度差與垂直于界面的濃面湍動(dòng)之間的影響,在未形成有序結構之前即返回度差相等,均為非穩態(tài)滲透時(shí)間T后的濃度差△c;流體主體相,這將導致界面停留時(shí)間縮小,從而對x由0變?yōu)長(cháng).應用 Marangon效應的力平衡邊界條傳質(zhì)的影響較有序結構更大件式(6),同前面推導相似,可以得到停留時(shí)間T因此m的具體取值與傳質(zhì)系統的表面流體力為學(xué)特性有關(guān),當表面流體湍動(dòng)為無(wú)序狀態(tài)時(shí),m大致在0.5~1之間,且 Marangoni湍動(dòng)無(wú)序狀態(tài)越強(19)m值越大;當界面流體湍動(dòng)成有序狀態(tài)時(shí),m大致對于有序的 Marangoni湍動(dòng)液體單元,其傳質(zhì)同樣依賴(lài)非穩態(tài)滲透進(jìn)行,因此傳質(zhì)通量可表示為(20)4結論此時(shí) Sherwood數中的特征尺寸應按有序對流在對伴有 Marangon效應的氣液或液液相際傳結構的特征尺寸L決定,則 Sherwood數可表示為質(zhì)動(dòng)力學(xué)研究中,根據界面 Marangon湍動(dòng)的兩種中國煤化工 erwood數和 Marangoni1cn2△不同(21)數之CNMH關(guān)系式,并解釋了文獻利用 Marangon數的定義式(11),可以得到報道的互不相同的冪函數關(guān)聯(lián),同時(shí)表明,傳質(zhì)速Sh與Ma之間的關(guān)系率與界面 Marangoni湍動(dòng)的表現形式有關(guān),界面湍L D 1動(dòng)結構無(wú)序時(shí)傳質(zhì)速率要大于有序結構的傳質(zhì)速sh-D+(1DB)=Mx(2)率,M指數項的具體取值與傳質(zhì)系統及其流體力第54卷第11期沙勇等:伴有 Marangoni效應的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)1523學(xué)狀況有關(guān).鑒于 Marangoni效應能夠增強傳質(zhì)Flow Patterns in Mass Transfer by the Laser Schlieren Devic研究成果可為有效利用其強化傳質(zhì)開(kāi)發(fā)新型高效傳Tianjin University( Science and Technology)[天津大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)與工程技術(shù)版)],2002,35(2):155-158質(zhì)設備提供理論依據3 Sha yong(沙勇), Cheng hong(成弘), Yuan Xigang(袁希通過(guò)提出界面 Marangoni湍動(dòng)流體單元作為非鋼), Yu guocong(余國琮) Experimental Study on Rayleigh穩態(tài)傳質(zhì)單元,將流體界面流體力學(xué)特性和傳質(zhì)特Benard-Marangoni Effect in Binary Diffusion. Journal of Chemicalindustry and Engineerin(Chin)(化工學(xué)報),2002,53(9)性結合,揭示了伴有 Marangoni效應的傳質(zhì)動(dòng)力學(xué)976-979特性,從而拓展了溶質(zhì)滲透理論的應用范圍,將有4 Sha Yong(沙勇), Cheng hong(成弘), Yu yihong(于藝紅)助于了解微觀(guān)傳質(zhì)機理和深入研究傳質(zhì)理論.The Numerical Analysis of the Gas-Liquid Absorption ProcessAccompanied by Rayleigh Convection. Chinese J. Chem. Eng符號說(shuō)明2002,10(5):539-5445 Golovin AA. Mass Transfer under Interfacial Turbulence: Kinetic液相溶質(zhì)濃度,mol·m-3Regularities. Chem. Eng. Sci., 1992, 47(8): 2069--2080濃度差6 Brian P L T, Vivian J E, Mayr S T. Cellular Convection inDesorbing Surface Tension-lowering Solutes from WaterD——液相溶質(zhì)擴散系數Chem. Fundam.,1971,10(1):75-83F——增強因子7 Warmuzinski K, Buzek J. Model of Cellular Convection During傳質(zhì)通量,molm-2sorption Accompanied by Chemical Reaction. Chem. Eng. Sci.K——滲透理論傳質(zhì)系數1990,45(1)k— Marangoni修正傳質(zhì)系數,m:s-l8 Imaishi N, Suzuki Y, Ozawa M, Fujinawa K. InterfacialTurbulence in Gas-Liquid Mass Transfer. Inter. Chem. 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