甲醇制烯烴SHMTO工藝反應器的大型冷模實(shí)驗研究

石油學(xué)報(石油加工)2015年8月ACTA PETROLEI SINICA (PETROLEUM PROCESSING SECTION)第31卷第4期文章編號: 1001-8719(2015)04-0836-09甲醇制烯烴SHMTO工藝反應器的大型冷模實(shí)驗研究文堯順'2，吳秀章'，張永民”，關(guān)豐忠'，高文剛'，盧衛民'，盧春喜2(1.中國神華煤制油化工有限公司，北京10011; 2. 中國石油大學(xué)重質(zhì)油國家重點(diǎn)實(shí)驗室，北京102249)摘要:采用p376 mmX 3000 mm的大型流化床冷模實(shí)驗裝置，對比了甲醇制烯烴SHMTO工藝反應器中設置格柵內構件前后流動(dòng)規律的差異。結果表明，反應器內設置格柵內構件后，床層平均顆粒質(zhì)量濃度降低，壓力脈動(dòng)顯著(zhù)降低，表明格柵可以有效地破碎氣泡、改善氣-固接觸傳質(zhì)和提高床層操作的穩定性。增設格柵后反應器內氣固流動(dòng)更趨均勻，還可以強烈抑制固體顆粒以及氣體的軸向返混。借鑒已有流化床放大效應的研究可以推測，工業(yè)SHMTO反應器設置格柵后有利于穩定床層操作、改善氣固接觸效果和防止氣體返混，有利于改善反應產(chǎn)物的分布和產(chǎn)品選擇性。但現有的格柵結構仍需進(jìn)一步優(yōu)化，以滿(mǎn)足工藝和工程設計的需要。關(guān)鍵詞:SHMTO工藝;冷模試驗;流化性能;反應器;低碳烯烴中圖分類(lèi)號: TQ021. 4; TQ536文獻標識碼: A doi: 10. 3969/j. issn. 1001-8719. 2015. 04. 002Cold-Model Experimental Study on the Hydrodynamics of SHMTO ReactorWEN Yaoshun!2, WU Xiuzhang'，ZHANG Yongmin2，GUAN Fengzhong'，GAO Wengang'，LU Weimin'，LU Chunxi?(1. China Shenhua Coal to Liquid and Chemical Co.. Lid. ，Beijing 10011. China;2. State Key Laboratory of Heavy Oil Processing , China University of Petroleum, Beijing 102249, China)Abstract: The hydrodynamics of the SHMTO' s turbulent fluidized reactor were studiedexperimentally in a large cold model apparatus of φ376 mmX 3000 mm with and without two-layer ofmesh grids. The experimental results showed that there was a noticeable decrease on average beddensity after inserting the mesh grids. The bed pressure fluctuations also decreased significantly,indicating stronger bubble splitting, better gas- solids contact and reactor operating stability. Thelateral distribution of voidage and other bubbe-related properties were observed to be more uniformin the reactor with mesh grids. Moreover, it was also found that the axial backmixing of both gasand solid phases was suppressed. Based on existing studies on fluidized bed scale-up, enhanced gas-solids contact, better reactor operating stability and more desired gas residence time distribution canbe expected in the SHMTO reactor if horizontal baffles are inserted， which will favor tenhancement of product yields and product selectivity. However, the current employed baffle in theexperiment still needs to be optimized to better satisfy the requirements of process and engineering.Key words: SHMTO process; cold model; hydrodynamics; reactor; light olefin中國經(jīng)濟的高速發(fā)展對乙烯、丙烯等低碳烯烴生產(chǎn)工藝路線(xiàn)對于緩解石油資源短缺，實(shí)現部分替需求持續增長(cháng)。傳統的石油基原料生產(chǎn)乙烯、丙烯代和提高煤化工產(chǎn)業(yè)經(jīng)濟效益具有重要意義以。目等低碳烯烴要消耗寶貴的石油資源，發(fā)展煤基烯烴前，代表性的甲醇制烯烴(Methanoltoolefin,簡(jiǎn)稱(chēng)收稿日期: 2014-03-26基金項目:神華集團科技創(chuàng )新項目(SHJT-13-24)資助通訊聯(lián)系人:文堯順，男，工程師，博士，從事甲醇制烯烴領(lǐng)域研究; Tel; 010-57339077; E mail. wenyaoshun@ 163. com.第4期甲醇制烯烴SHMTO工藝反應器的大型冷模實(shí)驗研究837MTO)技術(shù)有DMTO工藝2、SMTO工藝[8]、示的大型冷態(tài)模擬實(shí)驗裝置。該反應器采用湍流床UOP/Hydro MTO工藝印、Exxonmobil 的MTO和輸送床耦合的新結構，床層底部為湍動(dòng)域操作的工藝[5]等，其中前3種工藝已經(jīng)實(shí)現工業(yè)化應用。密相流化床。其中流化床下部為φ376 mm X2010年，世界首套MTO國家示范工程在內蒙古包3000 mm的透明有機玻璃筒體，上部為φ150 mmX頭建成[6]，當年一次性投料試車(chē)成功，標志著(zhù)中國4500mm的稀相輸送管。流化床底部設置樹(shù)枝狀氣處于世界煤制烯烴行業(yè)領(lǐng)先地位。為了進(jìn)一步提高體分布器，開(kāi)孔率為2%。密相床層夾帶至稀相輸甲醇制烯烴工藝的競爭力，神華集團有限責任公司送管的顆粒在高速氣流的作用下，先后進(jìn)入串聯(lián)的在首套MTO裝置優(yōu)化運行的基礎上，開(kāi)發(fā)了自主兩級PV型旋風(fēng)分離器。旋風(fēng)分離器的設計總效率知識產(chǎn)權的甲醇制烯烴工藝技術(shù)[7-8] ( Shenhua大于99. 99%，其分離的固體顆粒通過(guò)料腿返回密MTO，簡(jiǎn)稱(chēng)SHMTO)。SHMTO工藝采用同軸式相床層。布置，利用重力將再生催化劑輸送到反應器中，減如圖1所示，空氣經(jīng)過(guò)羅茨鼓風(fēng)機1壓縮后少了催化劑磨損，同時(shí)強化了催化劑與反應原料的進(jìn)人緩沖罐2和氣體分配器3，經(jīng)轉子流量計4接觸，改善了催化劑和反應產(chǎn)物在反應器中的停留計量后進(jìn)入冷模實(shí)驗裝置，通人流化床底部，作時(shí)間分布，提高了MTO反應的選擇性。高效反應為反應器流化風(fēng)。流化床內的氣泡在離開(kāi)床層表器是SHMTO工藝技術(shù)開(kāi)發(fā)的核心，氣固接觸效面時(shí)，將大量顆粒夾帶到稀相輸送管，經(jīng)過(guò)兩級率和穩定流化對MTO裝置穩定運行和提高低碳烯旋風(fēng)分離器6、7分離后，固體顆粒沿料腿返回烴選擇性具有重要意義。床層中部，流化風(fēng)由頂部的出口管通過(guò)濾袋排入在工業(yè)氣-固流化床反應器中設置內構件，作為大氣。改善流化質(zhì)量、增強氣-固接觸效率的方法已得到廣泛應用。20 世紀80年代，金涌等[912]在氣-固流化床時(shí)空結構研究的基礎上，提出了流型轉變的機理寧文6模型和定量判據，通過(guò)對構件作用機理、流體學(xué)性能、以及氣泡當量直徑計算等的系統研究，先后開(kāi)k8發(fā)了塔形構件、脊型構件，并在萘氧化制苯酐和硝基苯加氫制苯胺等數10套工業(yè)反應器中成功應用。MTO反應再生系統與催化裂化相似，均采用流化床反應器和再生器，催化劑流化性能研究可以借鑒催化裂化的相關(guān)研究結果。在催化裂化領(lǐng)域，提升管氣-固流態(tài)化和再生器流化性能研究較多[1315]，但是在MTO領(lǐng)域，對反應器流化性能研究鮮有報道。MTO反應器采用湍動(dòng)床或者快速床，與催化裂化的再生器相近，但是由于反應特性、氣體介質(zhì)性質(zhì)等與催化裂化具有較大的差異，需要對MTO反應圖1冷模實(shí)驗裝置流程圖器中流化特性開(kāi)展系統研究。Fig, 1 Schematic of cold-model experimental apparatus為了揭示MTO反應器中設置內構件對催化劑-Blower; 2- Surge tank; 3- Gas distributor;4- Gas flowmeter; 5- Fluidization bed; 6- First ceyclone;的流動(dòng)規律、氣泡特性、氣-固接觸效率等的影響，7- Second cyclone; 8- Dilute phase tube筆者針對SHMTO反應器開(kāi)展大型冷模實(shí)驗研究，為反應器的優(yōu)化和SHMTO工藝工程設計提供支持為了對比空筒流化床反應器和加設格柵流化床和參考。反應器對床層流化特性、壓力脈動(dòng)、氣泡特性和流化床顆粒密度分布等影響，設計了空筒流化床反應1實(shí)驗部分器和添加格柵反應器，如圖2所示。圖2(a)為空筒1.1實(shí)驗裝置反應器，作為基準反應器，與目前MTO常規反應針對SHMTO流化床反應器，建立了如圖1所器類(lèi)似。圖2(b)為設置兩層網(wǎng)狀格柵的新型反應.838石油學(xué)報(石油加工).第31卷器，格柵設置高度為分布管上方320mm和670 mm，催化劑靜床高度為1000 mm。圖2(c)為網(wǎng)狀格柵，格柵厚度40 mm，網(wǎng)格尺寸為40 mm,開(kāi)孔率87%。1.2催化劑MTO裝置催化劑粒徑分布與催化裂化催化劑粒徑分布相近，均屬于典型的A類(lèi)顆粒。采用催化裂化催化劑代替MTO催化劑進(jìn)行冷模實(shí)驗研究。a)(b2種典型的催化劑的基本物性列于表1。MTO催化圖2冷態(tài)模擬實(shí)驗流化床反應器結構Fig. 2 The structure of cold-model fluidization reactor劑與冷模實(shí)驗催化劑(FCC催化劑)平均粒徑接近，(a) Empty reactor; (b) Reactor with two-layer mesh grids;但后者的堆積密度比前者大。(c) Mesh grid表1MTO催化劑和冷態(tài)模擬實(shí)驗催化劑(FCC催化劑)的基本性質(zhì)Table 1 Physical properties of MTO catalyst and FCC catalystPacking density/Average particle size/Particle size distribution/%Catalyst(kg. m-8)pm20-40μm 40- 80 μm80-110μm 110- - 149 pμm > 149 μmMTO catalyst80086. 54.5345. 8826. 7e16.316.52FCC catalyst92279.00. 6533. 1540. 1720. 245. 791.3分析測試方法用湍動(dòng)流化床操作，SMTO工藝和UOP/Hydro根據流態(tài)化狀態(tài)下床層壓降等于床層自身質(zhì)量UOP工藝則采用快速流化床操作。為了在較大氣速的原理，采用華盛昌公司DT-8920型微差壓變送器范圍內研究SHMTO反應器中氣-固流化性能和混合測量床層平均顆粒質(zhì)量濃度。DT-8920 型微差壓計特性，筆者選擇表觀(guān)氣速范圍為0.46~1.16 m/s,量程為5kPa,精度為士0.3%FSC。差壓計的傳感基本涵蓋了工業(yè)MTO裝置可能的操作氣速。對比器采用頻率為200 Hz,采樣時(shí)間為60 s。在流化床研究空簡(jiǎn)反應器和格柵反應器內催化劑的顆粒質(zhì)量?jì)裙苍O置了5個(gè)測壓點(diǎn)，1~5個(gè)軸向測壓點(diǎn)距離分濃度、壓力脈動(dòng)、顆粒質(zhì)量濃度分布以及氣泡特性，布管高度(簡(jiǎn)稱(chēng)軸向高度)分別為220、420、 620、深人揭示格柵的加入對MTO反應器的流化性能的820和1020 mm。差壓計與計算機相連，記錄一段影響規律，為新型高效MTO反應器的開(kāi)發(fā)提供測量時(shí)間內的動(dòng)態(tài)數據，表征流化床層的壓力脈動(dòng)。參考。壓力脈動(dòng)幅度通常反映了床內氣泡活動(dòng)的強烈程度。2.1.1顆粒質(zhì)量濃度對比冷態(tài)模擬實(shí)驗中，采用中科院過(guò)程工程所床層顆粒質(zhì)量濃度是反映流化床性能的指標之PV-6D型顆粒密度/速度兩用測量?jì)x，以反射性光纖一，圖3為空筒反應器和網(wǎng)狀格柵反應器內平均顆探針在軸向高度為220、520和820mm3個(gè)軸向高粒質(zhì)量濃度隨表觀(guān)氣速的變化。由圖3可知，當表度測量床層局部顆粒質(zhì)量濃度。為了研究流化床徑觀(guān)氣速由0.46 m/s增至1.16 m/s時(shí)，空筒反應器向和圓周方向(簡(jiǎn)稱(chēng)周向)顆粒質(zhì)量濃度分布，在每?jì)绕骄矊宇w粒質(zhì)量濃度從730 kg/m3 逐漸降至個(gè)高度.上沿周向均勻布置了3個(gè)測量點(diǎn)，每2個(gè)測480 kg/m',降低了34. 25%。對于空簡(jiǎn)反應器，表.點(diǎn)間相差120°;沿徑向分別在r/R為0、0. 34、觀(guān)氣速增大，床層膨脹增大，平均顆粒質(zhì)量濃度降0.66、0.97 處設置了4個(gè)測量點(diǎn)，r為徑向位置, R低。對于格柵反應器，平均顆粒質(zhì)量濃度也隨著(zhù)表為冷模實(shí)驗裝置流化床直徑。觀(guān)氣速增加而減小，當表觀(guān)氣速從1.04 m/s進(jìn)-一步2結果與討論增大到1.16m/s時(shí)，平均顆粒質(zhì)量濃度下降速度明2.1空筒反應器和格柵反應器流化性能對比顯增大，可能是存在從湍動(dòng)流化床向快速床的流型流化床的工業(yè)MTO反應器中，DMTO工藝采轉變。在相同表觀(guān)氣速下，格柵反應器內平均顆粒第4期甲醇制烯烴SHMTO工藝反應器的大型冷模實(shí)驗研究839質(zhì)量濃度比空筒反應器的低25%~50%，表明設置度的1/4。對比測壓點(diǎn)位置和網(wǎng)狀格柵安裝位置可格柵后，床層膨脹顯著(zhù)。金涌等[2]給出了不同內構以得出，網(wǎng)狀格柵流化床中部的低濃度區主要受上件流化床膨脹比的定量關(guān)系式，表明流化床中加入層網(wǎng)狀格柵的影響。脊型內構件后，氣泡相滯留量大，床層膨脹比增大。1000-u=0.46m/s- u-0.58 m/s (a本研究中，冷模實(shí)驗裝置靜床高度為1000 mm左900- u,=0.70 m/su-=0.81 m/s右，相對較低，流化床層受格柵影響的區域相對較”◆-1-0.93 m/s- u= 1.04 m/st -u-=1.16 m/s800大，導致平均顆粒質(zhì)量濃度更低，床層膨脹比明顯700-增大。此外，冷模實(shí)驗裝置中的旋風(fēng)分離器料腿位600-于格柵內構件之上也可能導致平均顆粒質(zhì)量濃度降低。工業(yè)MTO反應器中旋風(fēng)分離器料腿位置和結400構對床層流化性能具有重要影響。0.10.20.30.40.50.60.70.80.700Empty reactor- -u。=0.46m/s十u。=0.58 m/s(b)700 I▲u.=0.70m/s - u-=0.81 m/s600+ - u=1.04m/s十u=1, 16 m/s500Reactor with mesh grid? 400(I2001000.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1.0 1.1 1.2u/(ms')0.10.20.30.40.50.6 0.7 0.8 0.9H/m圖3空筒反應器和網(wǎng)狀格柵反應器內平均顆粒圖4空筒反應 器和網(wǎng)狀格柵反應器不同表觀(guān)氣速(uo)下質(zhì)量濃度(-amn)隨表觀(guān)氣速(uo )的變化內顆粒質(zhì)量濃度(Pp )隨軸向高度(H)的變化Fig3 Average particle density(Pp m ) vs superficalFig.4 The particle density(pp) vs axial height (H) atgas velocity(uo) in empty reactor and reactor with mesh griddifferent superficial gas velocities in empty reactor andreactor with mesh grid為了詳細表征格柵對流化床層的影響，冷態(tài)模(a) Empty reactor; (b) Reactor with mesh grid擬實(shí)驗測定了顆粒質(zhì)量濃度隨床層軸向高度的變化，(I)，(I) Mesh grid如圖4所示。由圖4(a)可知，對于空簡(jiǎn)反應器，顆粒質(zhì)量濃度沿著(zhù)床層軸向高度增加而降低。當表觀(guān)網(wǎng)狀格柵對流化性能主要有3方面的影響。一氣速大于1.04m/s時(shí)，在床層中上部顆粒質(zhì)量濃度是內構件存在占據了床層一定的流通面積，造成局隨軸向高度增加顯著(zhù)降低;當表觀(guān)氣速介于0. 58~部表觀(guān)氣速增大和該區域顆粒質(zhì)量濃度的降低。但0.94m/s時(shí)，顆粒質(zhì)量濃度沿床層軸向高度變化較是網(wǎng)狀格柵空隙率很高，達到87%，局部表觀(guān)氣速小。對于設置兩層網(wǎng)狀格柵的反應器，顆粒質(zhì)量濃增加的幅度有限，因而顆粒質(zhì)量濃度下降的幅度也度隨著(zhù)床層高度變化趨勢顯著(zhù)不同，如圖4(b)所不會(huì )太大。二是內構件會(huì )對氣泡起到一定的破碎作示。當表觀(guān)氣速大于、等于0.58 m/s時(shí)，顆粒質(zhì)量用，隨著(zhù)平均氣泡尺寸的減小，氣泡的平均上升速濃度隨著(zhù)床層軸向高度增加先降低再升高，即在兩度也將有所下降，會(huì )增加氣泡相在床層中的滯留時(shí)層格柵之間出現低濃度區，而且隨著(zhù)表觀(guān)氣速增大，間，顆粒質(zhì)量濃度也會(huì )降低。三是內構件存在對顆兩層格柵之間的低濃度區越明顯。張永民等[16]在二粒軸向返混存在較強的抑制作用，為了維持床層的維床中加入導向擋板內構件時(shí)，也發(fā)現在導向擋板穩定操作，格柵層下方會(huì )自發(fā)形成一個(gè)低濃度的下出現低濃度區。當表觀(guān)氣速達到1.16 m/s時(shí)，軸“氣墊”層，其高度會(huì )隨著(zhù)表觀(guān)氣速的增大而增大，向高度為0.5 m處的區域顆粒質(zhì)量濃度小于因此該區域的顆粒質(zhì)量濃度會(huì )更小一些[16]。由100 kg/m',分別相當于軸向高度為0.2 m處顆粒圖4(b)可知，在高表觀(guān)氣速下，“氣墊”區的顆粒質(zhì)質(zhì)量濃度的1/3和軸向高度為0.8m處顆粒質(zhì)量濃量濃度較其他床層區的顆粒質(zhì)量濃度會(huì )更小一些，.840石油學(xué)報(石油加工)第31卷這也是因為“氣墊”層增高的緣故。騫偉中等17-8發(fā)2.1.3顆粒質(zhì)量濃度與氣泡徑向特性的對比現，在流化床中設置脊型內構件時(shí)，當表觀(guān)氣速較MTO反應為氣固多相催化反應。對于流化床高時(shí)存在分相現象，即兩層內構件之間形成兩段密的MTO反應器，氣固接觸效率是反映反應器流化相區。流化床是否出現分相，主要與內構件結構和特性的關(guān)鍵指標，氣固接觸效率高，單位反應器體開(kāi)孔率速有關(guān)。當開(kāi)孔率較小時(shí)，格柵內構件上層積生產(chǎn)能力大。對于小相對分子質(zhì)量的甲醇制烯烴催化劑返混較為困難，需要設置外溢流管返回上層反應，提高反應器效率尤為重要。流化床中顆粒質(zhì)催化劑，可能形成兩段密相床[18];當開(kāi)孔率較大量濃度分布和氣泡特性是表征流化性能和氣-固接觸時(shí)，分相現象不明顯，僅存在密相床內顆粒質(zhì)量濃效率的常用指標。本研究中采用光纖密度儀測定氣度差異。泡特性。光纖密度信號顯示，大多數時(shí)間床層在一2.1.2壓力脈動(dòng)對比個(gè)較高的密度信號附近波動(dòng)，不時(shí)信號陡降又很快壓力脈動(dòng)是多種壓力波疊加產(chǎn)生的復雜壓力波.恢復，出現一個(gè)尖銳的波谷，這代表1個(gè)氣泡經(jīng)過(guò)動(dòng)，是評價(jià)流化床流化質(zhì)量的重要指標。其中，氣探針。如果確定1個(gè)氣泡和乳化相的臨界電壓值，泡上升誘發(fā)的壓力波，以及氣泡生成、聚并、破裂則可以通過(guò)信號處理的方法，得到氣泡的頻率以及和料面崩裂產(chǎn)生的壓力波的幅度隨著(zhù)氣泡直徑的增分率。加而單調增大。密相床震動(dòng)、流量波動(dòng)、測量系統氣泡頻率(f)定義為單位時(shí)間內經(jīng)過(guò)探頭的氣噪聲引起的壓力波動(dòng)與氣泡直徑無(wú)關(guān)。采用張永民泡個(gè)數，Hz;如式(1)所示。式(1)中，T為測量時(shí)等[19]數據處理方法得到的壓力脈動(dòng)僅與床層氣泡特間，s; N,為氣泡個(gè)數。性關(guān)聯(lián)，能夠更準確反映床層流化質(zhì)量。圖5為空f(shuō)= N。/T(1)筒反應器和網(wǎng)狀格柵反應器內的平均壓力脈動(dòng)幅值氣泡分率(δ)定義為氣泡占據探頭的時(shí)間與測隨表觀(guān)氣速的變化。由圖5可知，在表觀(guān)氣速在.量時(shí)間之比，如式(2)所示。式(2)中，T;為第i個(gè)0.46~1.16 m/s范圍，網(wǎng)狀格柵反應器內的壓力脈氣泡占據探頭的時(shí)間，s。動(dòng)幅值均比空筒反應器的低很多。這一方面是由于晶= T,/T(2)格柵對床內氣泡的破碎作用，氣泡平均直徑的減小在儀器標定中，顆粒質(zhì)量濃度為零時(shí)，對應的造成床內壓力波動(dòng)幅度減小;另一方面，格柵內構電壓值為零;顆粒質(zhì)量濃度為堆積密度時(shí)，對應的件的存在對穩定床層料面波動(dòng)以及氣體流量都有-電壓值為4.4 V。在本研究中，為了合理確定氣泡定的作用，也是造成壓力脈動(dòng)幅值減小的原因。相和乳化相的臨界電壓，采用不同的臨界電壓值對對于工業(yè)MTO反應器，格柵內構件的存在不僅可光纖型號進(jìn)行處理發(fā)現，當臨界電壓超過(guò)3.6 V時(shí)，以改善氣固接觸效果，而且可以穩定流化床的氣泡個(gè)數出現明顯突變。因此，選擇臨界電壓值為操作。3.6V。對所有信號處理過(guò)程中，均統-采用此臨70-界值，從而可以確保數據總體趨勢不變。圖6、圖7分別為空簡(jiǎn)反應器和網(wǎng)狀格柵反應Empty reactor240-器在表觀(guān)氣速0.93 m/s時(shí)，軸向高度520 mm處顆10-粒局部依度及氣泡特性的周向和徑向分布。由圖6可知，在空筒反應器3個(gè)周向位置上氣-固流動(dòng)總體180-Reactor with mesh grid呈現較為規律性的流動(dòng)現象，即顆粒質(zhì)量濃度呈現150中心低、邊壁高的趨勢;中心區域空隙率在0.6~0.65之間，邊壁區域空隙率逐漸降低到0. 4~0.45128.40.50.60.70.8091.01.1 1.2之間。盧春喜等[20]在直徑710 mm的大型氣固流化uf(ms")圖5空筒反應器和網(wǎng)狀格柵反應器內壓力脈動(dòng)幅值床中研究了湍流床空隙率沿徑向分布，將湍流床空隙率分布劃分為中心區、平穩區和邊壁區，越靠近(σ )隨表觀(guān)氣速(u)的變化壁面顆粒質(zhì)量濃度越大。汪智國等[21研究鼓泡床、g5 The average pressure fluctuation [σu) vSsuperficial gas velocity (uo) in empty reactor and湍動(dòng)床內固含率沿徑向分布規律，也發(fā)現顆粒質(zhì)reactor with mesh grid量濃度僅是徑向位置的函數。從空隙率波動(dòng)來(lái)看，.第4期甲醇制烯烴SHMTO工藝反應器的大型冷模實(shí)驗研究841在徑向r/R為0~0.66范圍的中心區域，空隙率現，顆粒質(zhì)量濃度沿徑向分布受表觀(guān)氣速和流態(tài)波動(dòng)減小較為緩慢;在徑向r/R為0. 66~0.97范化操作域影響?？傮w上看，氣固流動(dòng)軸對稱(chēng)型較圍的靠近壁面區域，空隙率波動(dòng)迅速下降。表明好，即各周向位置顆粒質(zhì)量濃度及氣泡特性的徑該流化床中心區域氣泡活動(dòng)較為劇烈，而邊壁區向分布表現出較好的相似性。但是，由圖6還可域顯著(zhù)減弱。氣泡頻率(圖6(c))和氣泡分率知，氣-固流動(dòng)在水平面上仍存在一定的不均勻性，(圖6(d))也呈現相同趨勢，即出現中心高、邊壁在周向240°方向上，無(wú)論空隙率、氣泡活動(dòng)劇烈低的趨勢。受邊壁效應的影響，顆粒從中心區域程度、氣泡頻率和氣泡分率，均比其它2個(gè)周向向上運動(dòng)，沿著(zhù)邊壁下滑返混。Lin 等([22研究發(fā)方位小一些。0.650.24(a)0.6040.200.160.550.12-0.50-0.08士0°十0-r-120°0.04-●120-▲240°-←2400.400.20.40.6 0.8).2.6 0.81.0rIRr/l5(0.64(C)()400.5、3C心0.30.一0100.1-120240-2400δ 0.20.40.6.60.8IR/R圖6空筒反應器 內顆粒質(zhì)量濃度及氣泡特性不同周向的徑向分布Fig 6 Radial distributions of particle density and bubble characteristics at different circunferencial directions in empty reactorH。=520 mm, uo=0. 93 m/s(a) Voidage; (b) Voidage fluctuation; (c) Bubble frequency; (d) Bubble fraction從圖7可見(jiàn)，網(wǎng)狀格柵反應器總體趨勢和空筒0. 67處現最大值，然后再迅速降低。這一結果表明反應器基本相似，即中心區域空隙率高、氣泡活動(dòng)格柵反應器軸對稱(chēng)性比空簡(jiǎn)反應器稍差。此外，更為劇烈、氣泡頻率和分率更高，而邊壁區域空隙加人格柵的反應器的空隙率、空隙率波動(dòng)、氣泡率略低、氣泡活動(dòng)減弱、氣泡頻率和分率降低。需頻率和氣泡分率從中心區域到邊壁區域變化幅度要指出的是，在周向120方向空隙率、氣泡頻率和比空筒反應器的小，表明格柵反應器徑向流化性氣泡分率與周向0°和240°方向呈現出明顯差異。周能高于空筒反應器，催化劑顆粒徑向返混增強，向120方向時(shí)，空隙率、空隙率波動(dòng)、氣泡頻率和床層流化徑向分布更趨均勻，催化劑沿壁面下滑氣泡分率沿徑向逐漸降低;而在周向0°和240°方向程度相對降低，有利于減少催化劑的軸向返混。上，在r/R從0增加到0.67時(shí)，空隙率、空隙率波孫玉建23也發(fā)現內構件對抑制流化床返混具有較動(dòng)、氣泡頻率和氣泡分率均緩慢增加，在r/R為好作用。.842石油學(xué)報(石油加工)第31卷0.65 [(a0.240.60 I0.550.16-0.500.120.45” 0.08-十12000.400.20.4 0.60.81.0r/r150(C)()0.64400.5-30。040.3-201-0+ 120°0.1--+-120°+240°▲240°00.20..20.40.6.8 1.r/RIR圖7網(wǎng)狀格柵反應器內顆粒濃度及氣泡特性不同周向的徑向分布Fig 7 Radial distributions of particle density and bubble characteristics at different circumferencial directions inreactor with mesh gridH。=520 mm, uo=0. 93 m/s(a) Voidage; (b) Voidage fluctuation; (c) Bubble frequency; (d) Bubble fraction2.2工業(yè)裝置中格柵擋板的預期作用達12300mm，實(shí)現了平穩流化和長(cháng)周期穩定氣-固流化床具有非常顯著(zhù)的放大效應，其放大運行[(5]。效應來(lái)源于流化床直徑不同而產(chǎn)生的壁面效應以及在催化裂化裝置再生器中設置格柵強化再生效由此引起的流動(dòng)、傳熱、傳質(zhì)等的巨大差異。果的技術(shù)已實(shí)現工業(yè)應用。中國海洋石油中捷石化Werther等[24] 對比研究了床層直徑為200 mm、0.5Mt/a重油催化裂化裝置再生器設置格柵后[26]，500mm和1000mm的流化床中氣泡相沿徑向的流強化了再生器中再生劑與主風(fēng)的接觸和床層流化的率分布。結果表明，大直徑流化床中的氣泡相流率均勻性，再生床層水平溫差從15C降至3C，稀相的均勻性要遠小于小直徑流化床，相同直徑的氣泡水平溫差從37C降至2C，再生催化劑定炭含量顯在大直徑流化床中上升速度也高于小直徑流化床。著(zhù)降低，表明工業(yè)流化床再生器設置格柵后，流化張永民等[0]研究了床型結構對流化床流化質(zhì)量的影床層徑向的均勻性得到顯著(zhù)改善。中國石油大慶煉響，發(fā)現靜床高度對于大型流化床流化性能具有重化分公司0.6Mt/a重油催化裂化裝置擴能改造時(shí)，要影響。因此，大型工業(yè)流化床反應器中氣-固流動(dòng)在再生器中增設格柵[2],提高了床層穩定性和強化規律的描述是業(yè)界研究的難點(diǎn)，如何利用冷模實(shí)驗了燒焦效果。上海石化0.8 Mt/a催化裝置擴能改造結果來(lái)指導工業(yè)反應器的設計和工業(yè)裝置的操作非到1.0 Mt/a時(shí)[28]，第- -再生器密相床增設格柵也常重要。對于直徑達到幾米甚至十米以上的大型工取得了良好效果。業(yè)流化床反應器，維持床層平穩流化難度很大。流雖然在催化裂化裝置的再生器中設置格柵對于態(tài)化技術(shù)的發(fā)展為催化裂化裝置大型化發(fā)展提供強改進(jìn)再生器流化性能、改善催化劑和主風(fēng)的接觸效有力的支持。目前，國內最大的3. 0 Mt/a催化裂化果、提高床層穩定性有較多的成功實(shí)施案例。但是裝置再生器燒焦罐直徑達到7000 mm,密相直徑高需要指出的是，MTO反應器和催化裂化再生器流.第4期甲醇制烯烴SHMTO工藝反應器的大型冷模實(shí)驗研究843化具有較大差異。一是催化裂化的再生器床層較高，ZL96115333. 4[P]. 1997.而MTO反應器床層高度較低。二是由于MTO反[3]姜瑞文.中國石化SMTO技術(shù)開(kāi)發(fā)與工業(yè)化應用[J].應器裝置進(jìn)料甲醇相對分子質(zhì)量小，工業(yè)規模的齊魯石油化工，2013，41 (3): 176-179. (JIANGMTO反應器巨大，6X105 t烯烴/a的MTO裝置反Ruiwen. Technological development and commercialapplication of S MTO technology owned by SINOPEC應器直徑達到10000 mm以上。對于大直徑、淺床[J]. QILU Petrochemical Technology, 2013， 41(3):層的MTO反應器，床層流化比催化裂化再生器更176-179. )難于穩定操作。此外，甲醇分子、低碳烯烴分子、[4] MILLERL W. Fast fluidized bed reactor for MTO水分子等氣體介質(zhì)的黏滯力等物化性質(zhì)與空氣介質(zhì)process: Unite Stats, US 6166282 [P].2000.具有較大差異，也會(huì )對床層流化性能產(chǎn)生- -定影響。[5] KUECHLER K H, COUTE N P, SMITH J s, et al.因此，在工業(yè)MTO反應器設計中要充分考慮Catalyst fluidization in oxygenate to olefin reaction流化床層的不均勻性，優(yōu)化反應器設計和內構件的systems: US 20050124838A1[P]. 2005.設置，充分考慮MTO反應和氣體介質(zhì)的特殊性，[6]吳秀章.煤制低碳烯烴工業(yè)示范工程最新進(jìn)展[J].化從而保證反應器內部催化劑的穩定流化。對反應器工進(jìn)展，2014, 33<4): 787-794. (WU Xiuzhang. Latest的格柵結構需要進(jìn)- - 步優(yōu)化，綜合考慮流化性能和progress of coal to light olefins industrial demonstration格柵結構強度。從冷態(tài)模擬實(shí)驗結果和催化裂化再project[J]. Chemical Industry and Engineering Process,2014, 33<4); 787-794. )生器加人格柵的工業(yè)應用實(shí)踐來(lái)看，MTO反應器[7]吳秀章，關(guān)豐忠，武興斌，等.甲醇轉化為低碳烯烴的中設置格柵對于床層流化性能的改善和提高床層穩裝置及方法:中國，ZL 201210149072. 3[P]. 2012.定性具有較好的預期效果。[8]吳秀章，關(guān)豐忠，武興斌，等.甲醇轉化為低碳烯烴的3結論裝置及方法:中國，ZL 201210149480.0[P]. 2012.[9]蔡平，金涌，俞芷青，等.采用凝聚函數法對氣固密相(1)與空筒反應器相比，設置格柵內構件后床流化床流型轉變工程的研究[J].化工學(xué)報，1989,層平均顆粒質(zhì)量濃度減小、壓力脈動(dòng)顯著(zhù)降低，表40(2):154-160. (CAI Ping, JIN Yong, YU Zhiqing,明格柵可以有效破碎氣泡，改善氣固接觸效率和提etal. A study on the mechanism of flow regime高床層穩定性。transition in gas-solid fluidized beds by use of coherence(2)從顆粒質(zhì)量濃度、氣泡頻率和空隙率等的function [J ]. Journal of Chermical Industry and周向、徑向分布來(lái)看，在MTO反應器中添加水平Engineering(China)，1989, 40(2): 154-160. )格柵內構件有利于提升反應器流化性能。格柵內構[10]蔡平，陳沙鵬，俞芷青，等.操作條件和床結構對床層平均孔隙率的影響[J].石油化工，1989, 18(9): 610-件對氣泡的破碎作用、抑制氣體返混以及改善水平615. (CA1 Ping, CHEN Shapeng, YU Zhiqing, et al,氣-固流動(dòng)均勻性，有利于提高催化劑的利用率。Effect of operating temperature, pressure and internal(3)對于大直徑、低床層的大型MTO工業(yè)反bafles on the average voidage of gas-solid fluidized beds應器，設置格柵后有利于流化床層穩定操作，改善_J ]. Petrochemical Technology， 1989: 18 ( 9):氣-固接觸效果，提高目標產(chǎn)物的選擇性。但是，對610-615. )工業(yè)格柵內構件需要進(jìn)一步優(yōu)化，滿(mǎn)足工藝和工程[11]金涌，俞芷青，張禮，等.流化床反應器塔形內構件的需要。研究[J].化工學(xué)報，1980， 40(2): 117-128. (JINYong，YU Zhiqing, ZHANG Li, et al. A study of參考文獻Pagoda type vertical internal baffle in gas fluidized bed[1]陳香生，劉昱，陳俊武.煤基甲醇制烯烴(MTO)工藝生[J]. Journal of Chemical Industry and Engineering產(chǎn)低碳烯烴的工程技術(shù)及投資分析[J].煤化工，2005,(China)，1980, 2: 117-118. )33(5): 6-11. (CHEN Xiangsheng, LIU Yu, CHEN[12]金涌，俞芷青，張禮，等.流化床脊型內構件[J].石Junwu. Technology and investment analysis on low油化工，1986， 15(5): 269-277. (JIN Yong， YUcarbon olefin based MTO process from coal to methanolZhiqing, ZHANG Li, et al. Ridge type internal baffle[J]. Coal Chemical Industry, 2005, 33(5); 6-11.)for fluidized bed reactor[J], Petrochemical Technology,[2]蔡光宇，孫承林，劉中民，等.一種由甲醇或二甲醚轉1986，15(5); 269-277.)化制取乙烯、丙烯等低碳烯烴的方法:中國，[13]吳誠，高希，成有為，等.湍動(dòng)流化床過(guò)渡段固含率的.844石油學(xué)報(石油加工)第31卷分布特征的實(shí)驗及數值模擬[J].化工學(xué)報，2013, 64 .of different shapes[J]. CIESC Journal, 2010， 61(9)。(3): 858-866. ( WU Cheng， GAO Xi， CHENG2296-2304. )Youwei, et al. Experimental and numerical study of[20]盧春喜，徐亦方，時(shí)銘顯，等.大型氣固湍流流化床徑solids concentration distribution in transition section of向孔隙率分布的研究[J].石油化工，1996， 25(5):turbulent fluidized bed [J]. CIESC Journal， 2013,315-318. (LU Chunxi, XU Yifang, SHI Mingxian,(643): 858-866. )et al, Study on the radial distribution of voidage in gas-[14]孫富偉，張永民，盧春喜，等.催化裂化外取熱器傳熱solid turbulent fluidized beds [J ]. Petrochemical與流動(dòng)特性的大型冷模實(shí)驗[J].石油學(xué)報(石油加Technology, 1996, 25(5): 315-318. )工), 2013，29(4): 633-640. (SUN Fuwei, ZHANG[21]汪智國，魏飛.鼓泡床、湍動(dòng)床固含率的相似分布規律Yongmin，LU Chunxi， et al. Large cold -model[J].石油化工，1999, 28(2): 87-90. (WANG Zhiguo,experiment on heat transfer and hydrodynamics o{ anWEI Fei. Similarity in radial profiles of solids fraction inFCC external catalyst cooler[J]. Acta Petrolei Sinicabubbling and turbulent fluidized bed[J]. Petrochemnical( Petroleum Processing Section)， 2013， 29 ( 4 ):Technology, 1999, 28<2): 87-90. )633-640. )[22] LIN Qian, WEIFei，JIN Yong. Transient density[15]李志強，吳昌寧，魏飛，等.高密度下行床提升管耦合signal analysis and two phase micro-structure flow in反應器內的氣固流動(dòng)行為[J].化工學(xué)報.2005.gas-solids fluidization [J ]. Chernical Engineering56(5): 816-821. (LI Zhiqiang， WU Changning, WEScience, 2001, 56: 2179- 2189.Fei, et al. High density gas- solids flow in downer -riser[23]孫玉建.內構件抑制流化床氣固返混研究[M].北京;couple coupled circulating fluidized bed [J]. CIESC清華大學(xué)，2010.Journal, 2005, 56(5): 816-821.)[24] WERTHER J. Influence of bed diameter or[16]張永民，王紅梅，盧春喜，等。導向擋板對催化裂化顆bydrodynamics of gas fluidized beds [J ]. AIChE粒湍動(dòng)流化床流動(dòng)特性的影響[J].中國石油大學(xué)學(xué)報Symposium Series, 1974, 70(141): 53-62(自然科學(xué)版)，2008， 32(4): 118-122. ( ZHANG[25]郝希仁。催化裂化裝置的大型化設計[J].煉油設計，Yongmin, WANG Hongmei, LU Chunxi, et al. Effects2001, 31(11): 5-9. (HAO Xiren. Design of a largeof louvre baffles on hydrodynamics properties ofscale catalytic cracking unit [J]. Petroleum Refineryturbulent fluidized beds of FCC particles[J]. Journal ofEngineering, 2001, 31(11): 5-9.)China University of Petroleum, 2008, 32(4); 118-122. )[26]李希斌，張永民，于群，等. 0.5 Mt/a重油催化裂化裝[17]騫偉中，魏飛，王走，等.多段流化床技術(shù)應用于多相置再生強化技術(shù)改造[J].煉油技術(shù)與工程，2013, 43催化與納米材料的合成過(guò)程[J].化工學(xué)報，2010, 61(4): 10-13. (LI Xibin, ZHANG Yongmin, YU Qun,(9): 2186-2190. (QIAN Weizhong, WEI Fei, WANGet al, Revamping for reinforced regenerationn ofaYao，et al. Application of multistage fluidized bed in0.5 Mt/a residue FCC Unit[J]. Petroleum Refineryheterogeneous catalysis and nano material synthesis[J].Engineering, 2013, 43(4): 10-13.)CIESC Journal, 2010， 61(9): 2186-2190. )[27]徐占武，東肖昱，郝希仁.重油催化裂化裝置技術(shù)改造[18]騫偉中，周華群，汪展文，等.外置溢流管型雙層流化設計和運行總結[J].煉油技術(shù)與工程，2004, 34(5):床冷模研究[J].石油化工，2002，31(6): 4446.25-28. (XU Zhanwu, DONG Xiaoyu, HAO Xiren.(QIAN Weizhong, ZHOU Huaqun, WANG Zhanwen,Design and running summary of 2000b/d RFCC unitet al. Cold model study of two-stage fluidized bed withrevamping[J]. Petroleum Refinery Engineering, 2004,downcomer[J]. Petrochemical Technology， 2002， 3134(5): 25-28.)(6): 44-446.)[28]謝恪謙，高玉延,郝希仁。重油催化裂化裝置再生器的[19]張永民，盧春喜.床層結構對氣固流化床流花質(zhì)量和氣改造[J].煉油設計，2002, 32(11): 1-3. (XIE Keqian,體返混特性的影響[J].化工學(xué)報，2010, 61(9): 2296-GAO Yuyan, HAO Xiren. Revamping of regeneration in2304. ( ZHANG Yongmin， LU Chunxi. FluidizationRFCC unit[J]. Petroleum Refinery Engineering, 2002，quality and gas back mixing in gas- solids fluidized beds32(11): 1-3.).