大氣化學(xué)研究的一些新進(jìn)展

第11卷第6期自然科學(xué)進(jìn)展2001年6月*專(zhuān)題評述*大氣化學(xué)研究的一些新進(jìn)展王明星楊昕中國科學(xué)院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗室北京100909摘要近十幾年來(lái),對大氣化學(xué)的某些領(lǐng)域進(jìn)行了深入的實(shí)驗、機理分析和數值模擬研究,取得了一些有重要意義的觀(guān)測數據并有一些新發(fā)現.對有關(guān)農田溫室氣體(CH, N2O)排放、氣溶膠、全球碳循環(huán)、近地面臭氧變化等方面的研究成果做了簡(jiǎn)要介紹.關(guān)鍵詞大氣化學(xué)甲烷氣溶膠碳循環(huán)臭氧大氣化學(xué)是大氣科學(xué)的一門(mén)新興分支學(xué)科,也是一門(mén)重要的交叉學(xué)科(1。近幾十年來(lái)大氣化學(xué)的發(fā)展速度十分迅猛,涉及的領(lǐng)域越來(lái)越廣泛,既涉及到數學(xué)物理學(xué)、化學(xué)生物學(xué)、天文學(xué)和地學(xué)等基礎知識,又涉及到諸如大氣物理學(xué)生態(tài)學(xué).光學(xué)、光化學(xué)、湍流擴散等專(zhuān)業(yè)知識.盡管已經(jīng)取得的研究成果非常多,但至今仍然不夠成熟，未知領(lǐng)城依然很多.我們課題組在諸如生態(tài)系統微量氣體排放(如CH, N20和NO)、氣溶膠、全球(海洋和陸地生態(tài)系統)碳循環(huán)以及近地面O3變化等大氣化學(xué)研究領(lǐng)城進(jìn)行了多年的研究,本文報道了已取得的一些最新的科研成果.1全球碳循環(huán)研究當前碳循環(huán)研究中的一一個(gè)熱點(diǎn)問(wèn)題是已知的碳匯不能平衡已知的碳源，存在-一個(gè)很大的“未探明的匯”(Missing Sink).例如以80年代平均計算,這- -“未探明的匯”的大小約為1.3PegC123(見(jiàn)如下的關(guān)系式,其中單位為PgC/a, 1 Pg= 10'5g).源匯化石燃料+土地利用= 大氣增加+北方森林+ 海洋+未探明的匯5.5(+0.5)+1.6( +0.7) =3.2( +0.2) +0.6( +0.6>+2.0<+0.8)+1.3(+1.1)平衡碳源和匯成為當前氣候及生物地球化學(xué)等研究領(lǐng)域的關(guān)鍵課題之一2]. 這是準確預測未來(lái)氣候變化的一個(gè)重要基礎.雖然來(lái)自各方面的“證據"表明陸地生態(tài)系統的確凈吸收大氣C0[4.s],但直接的觀(guān)測證據仍然是十分零散和缺乏的.也有許多研究認為海洋的作用不可忽視[6j.因此海洋和陸地生態(tài)系統是兩個(gè)重要的有待進(jìn)-步研究的關(guān)鍵因素.1.1陸地生態(tài) 系統凈碳通與氣候因素的關(guān)系--般認為氣候變化,CO2和氮元素的“施肥效應"是影響陸地生態(tài)系統對CO2凈吸收的3mmm業(yè)站aen----業(yè)山→=自然科學(xué)進(jìn)展第11卷個(gè)主要因素，目前氣候變化(暖)對陸地生態(tài)系統碳循環(huán)的影響已成為倍受關(guān)注的一一個(gè)問(wèn)題.這是因為氣候變暖可能引起土壤釋放出更多的CO2,這一過(guò)程將進(jìn)-步加大“未探明的匯”,已引起廣泛關(guān)注(2i.最近兒十年的觀(guān)測資料表明在10a際時(shí)間尺度上大氣C02濃度的自然波動(dòng)同全球陸地溫度變化存在正相關(guān);而同降水變化存在負相關(guān)[7.我們通過(guò)對實(shí)測資料的分析，發(fā)現在年際時(shí)間尺度上,大氣CO2濃度的年際增長(cháng)率與全球陸地降水的年際增長(cháng)率間存在明顯的正相關(guān)'8].從而提出了一個(gè)新的大氣CO2濃度變化同氣候因素間的關(guān)系.這一正相關(guān)表明:當年增加降水量并沒(méi)有使得植被凈吸收更多的大氣C02,反而由于云量的增加降低了植被的光合作用,從而導致對大氣CO2吸收的減小，進(jìn)一步的分析表明低緯度地區(特別是東亞季風(fēng)區)的云量變化可能是引起這一現象的主要因素.低緯度地區的云量變化是植被生長(cháng)的一個(gè)重要限制性因子.云量的增加將減少到達植被冠層的太陽(yáng)短波輻射,使得植被光合作用不足，從而吸收較少的CO2.這一現象的發(fā)現以及低緯度云量變化對大氣CO2濃度變化的影響機制的提出可以很好地解釋Bacastow.在1976 年提出的一個(gè)觀(guān)測事實(shí):大氣中CO2濃度的自然變化同南方濤動(dòng)指數(SOI)存在約半年的滯后相關(guān).這-研究結果對于研究全球碳循環(huán)(特別是大氣CO2濃度的年際變化)具有重要意義.更重要的是這-現象將氣候變化同全球大氣C02依度變化聯(lián)系起來(lái),提出了一個(gè)新的生態(tài)系統碳循環(huán)響應氣候變化的方式.因此，在建立生態(tài)模式時(shí)就需要考慮到云量的變化對植被光合作用的影響，以準確反映實(shí)際的碳循環(huán)狀況.1.2 海洋碳循環(huán)的模式研究海洋中包含了約40000 Gu碳,而陸地生態(tài)系統中的植被、土壤和腐植質(zhì)中總共只有2200Gt碳,海洋中生物產(chǎn)生的活的和死的碳至少有700 G,這幾乎等于大氣中總的碳含量(750 Gt碳).因此海洋碳循環(huán)對全球碳循環(huán)具有重要影響.海洋生物過(guò)程在海洋生物地球化學(xué)以及決定海洋碳循環(huán)過(guò)程中起重要作用，由于直接在海洋進(jìn)行觀(guān)測有很大困難,因此模式研究成為非常有用的研究工具0.11.我們建立了一全球大氣海洋碳循環(huán)模式，并將其應用于大西洋[12]、印度洋[3]的碳循環(huán)研究.我們還利用二維海洋溫鹽環(huán)流碳循環(huán)模式研究了太平洋[4,15|碳循環(huán)狀況.這一二維海洋碳循環(huán)模式摒棄了傳統箱模式的缺陷，充分考慮了諸如大氣與海洋間的碳交換、光合作用和氧化分解、碳酸鈣的產(chǎn)生和溶解、懸浮顆粒物的下沉等過(guò)程,尤其是在模式中耦合進(jìn)了海洋生物過(guò)程對碳循環(huán)的影響.利用模型對印度洋中各化學(xué)量的表層分布和垂直分布進(jìn)行了模擬.結果發(fā)現[13),在穩定狀態(tài)下,大氣和海洋中總碳含量分布依賴(lài)于發(fā)生在海洋中的各種物理化學(xué)過(guò)程及邊界條件.水平擴散系數和光合作用常數對各化學(xué)量的分布有很大影響，與實(shí)測數據對比發(fā)現，模式較好地再現了印度洋上營(yíng)養鹽濃度，總碳濃度，總堿度和溶解氧的二維分布.南印度洋中緯地區(10PS~ 309S)是'4C的重要向下滲透區城，人為排放的CO2可通過(guò)這片滲透區從海洋的表層輸人海洋的深層.2近地面O3變化近地面O,變化是大氣，化學(xué)研究領(lǐng)域中的- -個(gè)雷要研容理騸它同L 米片汗轉環(huán)培亦北第6期王明星等:大氣化學(xué)研究的一-些新進(jìn)展563緊密相關(guān).近地層15染物的光化學(xué)反應是對流層03的- -個(gè)重要來(lái)源16.171. 低層大氣是人為及自然排放的NO,, NMHC, C0等O3前體物的主要空間，且人為排放量隨著(zhù)工業(yè)及人類(lèi)活動(dòng)的增加呈逐年增加趨勢:18.對城市地區光化反應的研究相對較多,但遠離城市的清潔地區的O3變化機制到目前為止尚不清楚.我們利用中尺度氣象(MM5)及化學(xué)模式(RADM)對中國區域的近地面O3變化進(jìn)行了數值模擬實(shí)驗和光化學(xué)理論分析19.20. ,得到以下幾點(diǎn)結論:(1)污染地區近地面O2變化主要受光化學(xué)作用控制;這主要是由于這些地區的O,前體物(如NO, NMHC, CO等)濃度較高,03的產(chǎn)生和損耗決定于光化學(xué)反應,物理因素的影響相對較弱.而在清潔地區,其近地面O2變化則主要受大氣背景O,濃度影響.青藏高原地區地面O3對大氣背景O3依度非常敏感.因此我們認為觀(guān)測到的青藏高原夏季地面高0,濃度值[21],其產(chǎn)生原因主要是由于高海拔對應高大氣背景O3濃度,可通過(guò)垂直擴散和對流作用輸送到近地層.(2)0H和HO2自由基是大氣中的重要氧化劑,決定了大氣中許多物質(zhì)的壽命.它們在對流層光化學(xué)反應中處于非常重要的核心地位.NO,NMHC,CO等03前體物隨人類(lèi)活動(dòng)的變化直接或間接地影響著(zhù)自由基的濃度.通過(guò)光化學(xué)理論分析和模式研究，我們發(fā)現0本身的變化對0H和HO2自由基的變化具有顯著(zhù)的反饋作用[19].(3) O3與NO2之間存在一定的非線(xiàn)性關(guān)系,它不僅影響03的水平分布且對O3的垂直分布也產(chǎn)生影響,這-現象在污染嚴重地區的邊界層低層表現的更加突出.因此在高NO,污染地區的地面上空可能出現高O3污染!21.在夏季O3光化學(xué)反應達到平衡時(shí),03與NO2/NO線(xiàn)性比約為15:1,這- -線(xiàn)性關(guān)系可由03, NO2與NO達到光化學(xué)穩定時(shí)的理論推導得到[19].3亞洲地區沙塵沙塵是對流層氣溶膠的主要成分，據估計全球每年進(jìn)人大氣的沙塵達1000 ~ 30000 Mt,約占對流層氣溶膠總量的一半.全球沙塵主要來(lái)自撒哈拉沙漠地區、美國西南部沙漠區和亞洲地區，沙塵在大氣化學(xué)、生態(tài)以及地球能最平衡中起非常重要的作用.沙塵與地球輻射系統的相互作用比其他氣溶膠更復雜,這是由于沙塵既能吸收又能反射太陽(yáng)和紅外輻射,因而在不同條件下對氣候產(chǎn)生加熱或冷卻作用，目前有關(guān)沙塵氣候強迫的估計存在較大的不確定性，其間接效應的不確定性更大(2,231.目前有關(guān)沙塵的研究主要集中在撒哈拉沙漠地區,對亞洲地區的沙塵研究+分有限，因此有必要對亞洲沙塵的特性、影響和輸送等問(wèn)題進(jìn)行全面的研究.近幾年我國科學(xué)家們正在對沙塵暴進(jìn)行觀(guān)測分析和模式研究.由于缺乏相應的觀(guān)測資料,模型的參數化方案非常簡(jiǎn)單,大多引自撒哈拉沙漠的觀(guān)測結果,因而無(wú)法準確地描述亞洲沙塵的產(chǎn)生和輸送過(guò)程.2000年春季我國北方地區沙塵暴犬氣頻繁發(fā)生.北京春李沙塵污染極為嚴重.對4月6日發(fā)生的特大沙塵暴期間的沙塵化學(xué)元素成分的分析表明241,沙塵暴期間20種元素總濃度高達1536prg/m3,是前一年同期的31.4倍.即使沙塵暴過(guò)后,污染依然嚴重,元素總濃度依然564白然科學(xué)進(jìn)展第11卷4農田溫室氣體排放的實(shí)驗與模式研究4.1自動(dòng)采集和分析 系統自行研制的稻田CH4自動(dòng)采集和分析系統|25]足基于靜態(tài)箱采樣和氣相色譜-氫焰離子檢測分析的排放通量自動(dòng)觀(guān)測分析系統,在此基礎上進(jìn)一步研制了農田N202]和N0O27]排放自動(dòng)連續觀(guān)測系統.這些自動(dòng)采集和分析系統的建成，可實(shí)現對3種氣體進(jìn)行同步自動(dòng)連續測量.這種系統可對16~32個(gè)觀(guān)測點(diǎn)同時(shí)觀(guān)測,每個(gè)觀(guān)測點(diǎn)每天可取得8~ 12個(gè)排放通量資料.可以同時(shí)研究多個(gè)樣地排放量的日變化.1985 年以來(lái),我們利用這種自動(dòng)觀(guān)測系統先后在中國主要水稻產(chǎn)區連續開(kāi)展稻田CH4排放與實(shí)驗研究,積累了十分寶貴的稻田CH4等溫室氣體排放數據資料.4.2 稻田生態(tài)系統CH4產(chǎn)生、轉化及傳輸機理研究通過(guò)對廣東、湖南、浙江、江蘇和四川等5大稻產(chǎn)區稻出CH4排放的多年觀(guān)測實(shí)驗,詳細描述了稻田CH4排放的時(shí)空變化規律及特征,并分析了其形成機理[28].發(fā)現中國地區稻田CH41排放日變化有4種不同類(lèi)型.CH4的傳輸效率的不同是形成日變化的主要因素.在CH4稻田土壤中的排放率隨季節的變化形式在不同的地區是不同的，這取決于溫度、水稻品種、施肥及水管理等不同因素. CH4的產(chǎn)生主要發(fā)生在稻出土壤耕作還原層(2-20 cem),氧化主要發(fā)生在水土交界面的氧化層和根部氧化膜,并受多種因子的影響.施用化肥和治渣肥可以降低土壤中CH4的產(chǎn)生和排放,而有機肥會(huì )增加土壤CH4的產(chǎn)生和排放.4.3稻田CH排放模式發(fā)展CH4排放模式是準確地估算區域或全球CH4排放量以及探索減排措施的有效的方法.稻田CH4排放模式的發(fā)展目前還處于初步階段。最早的模式出現在1995 年[29].根據13年來(lái)對我國稻田CH4排放的觀(guān)測和研究,我們建立了我同第一代稻田CH4排放模式301.這.模式用上述觀(guān)測資料進(jìn)行了驗證,證明能較好地模擬稻田CH4排放逐日變化并能較準確地計算稻田CH4排放總量.近年來(lái)稻田CH4排放模型又有新的發(fā)展31],我們也在不斷發(fā)展已有的模型，以正確描述氣候、土壤特性、施肥、灌溉等環(huán)境因了和水稻品種對稻用CH4產(chǎn)生、氧化和傳輸過(guò)程的影響,并可預測環(huán)境影響因子變化后CH4排放的變化.利用此模型可以根據要求對減排技術(shù)進(jìn)行評價(jià)，向政府提供優(yōu)選減排方案.4.4中國和全球稻田CH排放總量綜合13年在全國5大類(lèi)水稻生產(chǎn)地區的代表地點(diǎn)的系統觀(guān)測資料和模式計算結果,得出我國稻田CH,排放總量為9.67~ 12.66 Tg/l2x.321,而不是國外學(xué)者估算的30~ 50 T/153].綜合已發(fā)表的觀(guān)測資料估計全球稻田CH排放總量為35 ~ 60 Tgal2],這一結論已為國際社會(huì )所接受.政府間氣候變化專(zhuān)門(mén)委員會(huì )(IPCC)已根據此結論將其1990 年評估報告中的全球稻田CH4排放總量由110 Tg/aH),改為約60 Tg/ass].4.5減少稻田 CH排放的措施I3年的系統觀(guān)測證明,農業(yè)耕作措施是決定稻出CH4排放總量的最重要因素之一-.適當、科學(xué)地改變耕作措施可以在保證水稻高產(chǎn)的同時(shí)降低CH4排放.其中科學(xué)的間歇灌溉技術(shù)和陸71冰emr立/華扶業(yè)在故方時(shí)月.月古組地山仙性社[36-38]第6期王明星等:大氣化學(xué)研究的一些新進(jìn)展5654.6農田NO、NO排放過(guò)程在江蘇的稻麥輪作農田對N2O和NO排放進(jìn)行了連續4年的田問(wèn)觀(guān)測與實(shí)驗研究.發(fā)現N2O排放隨土壤濕度的變化規律.農田N20排放發(fā)生的最佳上壤濕度為99% WFPS( Waler-illed pore space) ,不同于草原和森林上壤的75% WFPS39I.資料分析表明農田NO排放的日變化表現為截然不同的兩種形式:一種是日問(wèn)極大值型,另一種是夜間極大值型，日間極大值型通常在白天午時(shí)左右出現日排放極大值,夜間的排放較低且相對穩定,這種日變化格局主要取決于土壤溫度的日變化.夜間極大值型通常在傍晚到午夜之間出現日排放極大值，而白天午時(shí)左右通常出現日排放極小值,這種日變化格局主要取決于植物對土壤有效態(tài)氮素(NHZ_N).的吸收速率的日變化.農出NO排放究竟表現為哪種日變化形式,取決于土壤微生物與植物根系競爭土壤氮素的結果.5大氣痕量成分分析方法研究與實(shí)際應用5.1大氣痕量有機物的分 析研究目前該系統可以檢測到北京大氣中的25種左右的氯氟烴,30種苯系物和50種其他非甲烷烴.利用自己研制的“大氣痕量有機物深冷濃縮進(jìn)樣智能接口(ICCS)" ,結合氣相色譜/離子阱質(zhì)譜組成大氣痕量氯氟烴和茉系物分析檢測系統,對興隆、民勒、鼎湖山和北京等觀(guān)測站大氣中的痕量有機物進(jìn)行了連續觀(guān)剩，首次獲得了中國大陸本底大氣36種微量有機污染物的濃度[側)。利用ICCS與氣相色譜/四極桿質(zhì)譜聯(lián)機(Quadnupole-GC/MS)系統開(kāi)發(fā)出“大氣中非甲烷烴自動(dòng)分析檢測系統",已成功地應用于城市近地層大氣痕最污染物的連續分析.這一自行研制ICCS系統--次取空氣樣品500~2000cm',經(jīng)過(guò)冷凍濃縮處理后進(jìn)樣,檢測濃度的下限可達10- I2體積比，使商品儀器CC/MS檢測大氣中微量有機物濃度的下限從10-降低到10-12量級.這一改進(jìn)使本底大氣和城市污染大氣中所有濃度高于10~12體積比的有機成分均可用ICCS-GC/MS系統進(jìn)行分析研究.5.2北京大氣CH4濃度的變化自1985年來(lái)我們對北京大氣甲烷濃度進(jìn)行了長(cháng)期連續監測.觀(guān)測數據表明,北京大氣CH4濃度的增長(cháng)率雖然從1985 ~ 1989 年間的平均每年1.7%降低到1990~ 1997年間的年均0.5% ,增加趨勢還是很明顯。從乎節增長(cháng)率看,CH4在冬李和夏季有兩個(gè)峰值.1993 年后,夏季變?yōu)樨撛鲩L(cháng),而冬季的年平均增長(cháng)達25x 10-9體積比.因此,冬季化石燃料燃燒所引起的CH4濃度增加是導致1993 ~ 1997年間北京大氣CH4濃度逐年增長(cháng)的主要原因[41].6我國氫氟碳化物、全氟化碳和六氟化硫的排放量通過(guò)對生產(chǎn)量和消耗量的調查分析,初步估算出1995 年我國3種溫室氣體氫氪碳化物(HFCs)、全氟化碳(PFCs)和六氟化硫(SF%)的年排放量分別為2244,2581和2151,占全球總排放量的0.9% ,6.5%和3.7%2).7研究展望566自然科學(xué)進(jìn)展第11卷正確預測未來(lái)氣候變化的前提之--就是需要準確地搞清楚發(fā)生在陸地生物圈、海洋和大氣間的溫室氣體交換通量及其控制因子.目前對CO2這種最重要的溫室氣體,其源和匯的平衡問(wèn)題依然沒(méi)有解決.“未探明的匯”到底在地球的何處，“陸地說(shuō)’和“海洋說(shuō)”各持已見(jiàn).國際地圈和生物圈計劃(ICBP)正準備啟動(dòng)一個(gè)全球碳循環(huán)研究計劃，目的之.就是希望回答這--問(wèn)題.而對于另一種重要的溫室氣體CH4,其全球總排放量依然存在很大的不確定性.稻田CH4的產(chǎn)生、輸送和排放過(guò)程和規律依然需要做進(jìn)一步的深入研究.農田N2O和NO的排放量的不確定性則更大.更深入的觀(guān)測以及建立有效的數學(xué)模型是必要的.(2)大氣氧化特性:大氣氧化特性的變化是大氣化學(xué)研究中的一個(gè)重要方面。隨著(zhù)人類(lèi)活動(dòng)的增加，污染物的排放呈逐年增加的趨勢.其中氮氧化物(N0,)、非甲烷烴(NMHC)、一氧化氮(C0)等O3前體物的增加已經(jīng)在很大程度上改變了對流層大氣臭氧的濃度和分布狀況并進(jìn)而對大氣的OH,H02和RO2等自由基濃度產(chǎn)生重要影響.改變大氣的氧化能力將對許多物質(zhì)的氧化和轉變產(chǎn)生非常大的影響,其潛在的氣候效應是顯著(zhù)的.對大氣自由基以及對流層O3及其前體物(NO,NMHC等)的人為源和自然源(如閃電生成的NO,等)分布及相關(guān)過(guò)程的研究成為目前大氣化學(xué)研究領(lǐng)域中的重要方面.(3)大氣氣溶膠目前,有關(guān)氣溶膠氣候強迫的估計存在較大的不確定性.氣溶膠對云的影響也十分復雜.因此氣溶膠的氣候環(huán)境效應是巨大的.另外,亞洲沙塵的物理、化學(xué)光學(xué)特性及其起沙和長(cháng)距離輸送等過(guò)程也不清楚.過(guò)去對亞洲沙塵的研究也非常有限.近幾年在我國北方頻繁出現的沙塵暴現象已經(jīng)使我們認識到對其進(jìn)行系統研究的緊迫性.國際大氣化學(xué)組織(ICAC)計劃實(shí)施的亞洲氣溶膠實(shí)驗觀(guān)測(ACE-Asia),其主要目的是對亞洲氣溶膠的物理.化學(xué)及光學(xué)特性及其起源輸送和氣候和環(huán)境效應進(jìn)行綜合觀(guān)測研究.(4)大氣化學(xué)基本理論和研究方法在過(guò)去的50年間,大氣化學(xué)研究主要是圍繞著(zhù)-些緊迫的環(huán)境問(wèn)題在不同的學(xué)科領(lǐng)域里進(jìn)行，如Oz的光化學(xué)平衡理論平流層03減少、污染化學(xué)、城市光化學(xué)煙霧及酸雨等.雖然有了很大發(fā)展,但它仍然是-一門(mén)很不成熟的學(xué)科,尚未形成系統的理論體系.國際科學(xué)界在總結過(guò)去大氣化學(xué)研究的成果后得出一個(gè)重要結論:要真正認識我們人類(lèi)賴(lài)以生存的大氣,保持--個(gè)良好的生存環(huán)境,就必須把整個(gè)地球大氣以及與之有關(guān)的地表生物圈和海洋作為一個(gè)整體加以研究,也就是說(shuō)大氣化學(xué)研究對象不僅包括大氣中的微觀(guān)化學(xué)過(guò)程,還包括全球尺度的大氣運動(dòng)以及大氣、地表生物圈和海洋的相互作用,甚至包括地球與其他星體和空間的相互作用.當前對大氣中低濃度物質(zhì)的分析,溫室氣體交換通量的觀(guān)測理論和技術(shù)以及化學(xué),光化學(xué)理論的研究是大氣化學(xué)研究的主要方面.大氣化學(xué)涉及的研究?jì)热莺皖I(lǐng)域十分廣泛,其研究方法也有其特殊點(diǎn)，- -方面它屬于大氣科學(xué),因此不大可能在實(shí)驗室里進(jìn)行總體實(shí)驗,另方面,它又屬 于化學(xué),即對許多過(guò)程需要進(jìn)行實(shí)驗室實(shí)驗.囚此就需要將理論和數學(xué)模型研究、實(shí)驗室實(shí)驗研究以及外場(chǎng)觀(guān)測實(shí)驗緊密地結合起來(lái),使三者相輔相成、互相促進(jìn).開(kāi)展廣泛的國際合作是大氣化學(xué)研究的必由之第6期王明星等:大氣化學(xué)研究的一些新進(jìn)展567參考文獻1王明星。大氣化學(xué)(第二版).北京:氣象出版社，1999 12 Wocbwell GD.姓al. 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