水蒸氣對oxy-coal燃燒中NO生成的影響

第65卷第11期化工學(xué)報o1. 65 No 112014年11月CIESC JournaNovember 2014研究論文22221222222222222水蒸氣對oxy-coal燃燒中NO生成的影響胡曉煒,吳望晨,姚洪(華中科技大學(xué)煤燃燒國家重點(diǎn)實(shí)驗室,湖北武漢430074)摘要:為了硏究HO對燃料N向NO轉化各個(gè)階段的影響,采用可沿程取樣的沉降爐反應器,研究了一種煙煤在1273K溫度下,O2N2、O2CO2以及O2CO2/HO氣氛下燃燒的燃盡與NO生成的情況。并通過(guò)在停留時(shí)間為020.3、0.5、1.1s與O2濃度為5%、21%及30%情況下的實(shí)驗來(lái)研究H2O對NO生成的影響。實(shí)驗結果表明,相對于O2CO2氣氛,H2O的添加抑制了NO的生成,且該影響主要集中在燃燒初期揮發(fā)分N的氧化過(guò)程。隨著(zhù)O2濃度的增加,H2O添加對oxy-coal燃燒方式下NO生成影響加大關(guān)鍵詞:煤:氧燃料燃燒方式;NODol:10.3969/sn.0438-11572014.11.050中圖分類(lèi)號:X705文獻標志碼:A文章編號:0438-1157(2014)11-4564-07Influence of steam on NO formation during oxy-coal combustionHU Xiaowei, wu Wangchen, YAO Hong(State Key Laboratory of Coal Combustion, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074, Hubei, ChinaAbstract: The influence of H2o on No formation during oxy-coal combustion was investigated in a drop-tubefurnace. a bituminous coal was selected and burnt at temperature of 1273 k under O2/N2, O2/CO2 andO2/CO2/H2O atmospheres, respectively. At different O2 contents 5%, 21%, and 30%, the samples were analyzedfor increasing residence time from 0. 2 s to 1. I s. The results show that NO formation is suppressed by addition ofH2O. The mechanism of NO reduction is due to the change of volatile-n chemistry with H2O addition. The H2Oinfluence on homogeneous NO formation goes up with the increase of O2 concentrationKey words: coal; oxy-coal combustion; NO燒方式能同時(shí)實(shí)現CO2的控制及其他污染物的低排隨著(zhù)人類(lèi)社會(huì )的不斷發(fā)展,生活和工業(yè)用電量下的15~13NO釋放率僅為傳統空氣燃燒情況放等56,特別是越來(lái)越大。燃煤電廠(chǎng)依然是中國主要的電力來(lái)源根據循環(huán)煙氣引入位置的不同分為干煙氣和在滿(mǎn)足電力需求的同時(shí),燃煤電廠(chǎng)同樣排放了許多濕煙氣循環(huán),如空氣預熱器前引入的,煙氣中含有污染物,如SO2、NO及PM和溫室氣體CO2等。定量水蒸氣的循環(huán)稱(chēng)之為濕式循環(huán)方式。相比于這對環(huán)境以及人類(lèi)的健康帶了很?chē)乐氐奈：?。氧燃干式循環(huán),濕式循環(huán)方式從熱力學(xué)的角度具有一定料燃燒方式(oxy:coal燃燒方式或OCO2燃燒方式)優(yōu)勢”,能耗也偏低,具有更好的經(jīng)濟性;濕式循是利用燃燒的煙氣循環(huán)與純氧混合后進(jìn)入爐膛燃環(huán)會(huì )導致?tīng)t內具有較高的水蒸氣含量。根據實(shí)驗煤燒,從而獲得具有高濃度CO2的煙氣。氧燃料燃種中含氫量、含水率的不同以及循環(huán)比例的不同2014-04-14收到初稿,2014-06-09收到修改稿Received date: 2014-04-14聯(lián)系人:姚洪。第一作者:胡曉煒(1986-),男,博士研究生Correspondingauthor:ProfYAOHong,hyao(@mail.hust.edu.cn中國煤化工CNMHG第11期胡曉煒等:水蒸氣對oxy-coal燃燒中NO生成的影響4565·最終爐內煙氣中的水蒸氣含量也有不同,現有報道如圖1所示,該裝置主要由配氣、水蒸氣發(fā)生裝置中H2O在煙氣中濃度為8%~35%012預熱、給粉、反應爐、溫度控制、煙氣取樣分析已有研究發(fā)現相比于干式循環(huán),濕式循環(huán)方式尾氣排放等系統組成。配氣系統采用純度為99,9%會(huì )影響NO的轉化過(guò)程。 Nozaki等在1.2MW的的O2、N2和CO2或Ar的標準氣配制反應過(guò)程中所中式臺架實(shí)驗中發(fā)現,相同O2濃度下由于濕式循環(huán)需的氣氛。去離子水(H3O)經(jīng)水蒸氣發(fā)生裝置煙氣量比干式循環(huán)量大,火焰區域NO及其前驅物(CEM)汽化為蒸氣,由二次風(fēng)直接帶入爐膛,保轉化過(guò)程中的均相反應也受到了影響,相比于不添溫段的溫度為453K。實(shí)驗采用68~91μm的大同加HO的情況,HCN和NH3的生成峰值降低。煙煤(DT),元素分析和工業(yè)分析如表1所示。煤Stadler等采用100kW的中式臺架研究了干式和粉由雙級振動(dòng)盤(pán)給料裝置給入爐膛,給粉量為0.25濕式兩種不同的循環(huán)方式下NO最終的釋放情況,g·min,給料誤差小于5%。反應爐以石英反應器發(fā)現濕式循環(huán)條件NO最終釋放要比干式循環(huán)條件為模擬爐膛,內徑為60mm,總長(cháng)為1200mm,采下的低。在3MW的oxy-coal燃燒示范臺架上,用2組共24根硅碳棒進(jìn)行電加熱,由PID智能化Payne等發(fā)現相比于傳統空氣燃燒,煙煤在濕式溫控儀對管式爐進(jìn)行程序升溫,爐溫可在室溫至循環(huán)方式下NO3的還原率(80%)要大于干式循環(huán)1573K調整,其控制誤差為±1K,設計恒溫區長(cháng)中NO的還原率(70%)。 alvarez等采用實(shí)驗室度為1000m。經(jīng)測量在添加水蒸氣后,實(shí)驗中氣規模的攜帶流反應器發(fā)現了H2O的添加降低了NO體溫度的變化可忽略。的生成,但是不同添加量的H2O(5%,10%和20%)表1DT煤的工業(yè)分析和元素分析對NO減少量的影響沒(méi)有明顯規律。為了達到與傳 Table1 Proximate analysis and ultimate analysis of DT coal統空氣燃燒情況下相冋的絕熱火焰溫度,濕式循環(huán)工業(yè)分析aad元素分析%ad)條件下O2濃度應該在28%左右,比干式循環(huán)條件下的30%以上要低,而NO在較低O2濃度的燃燒109288124.8745.2352.773.771451.7410.37中生成率則更低。綜合以上的分析,濕式循環(huán)是對①差減得到控制NO2的排放更有利的循環(huán)方式采樣系統以長(cháng)度為1300mm不銹鋼管為主體在上述關(guān)于氧燃料燃燒方式下濕式循環(huán)的研能滿(mǎn)足整個(gè)恒溫區都可以沿程取樣,并設計了水冷究中,既有燃料N向NO的轉化,也有循環(huán)NO在和氣冷兩路冷卻裝置,水冷用來(lái)保護采樣系統,爐內的還原,循環(huán)煙氣中的HO同時(shí)影響了這兩個(gè)冷采用惰性氣體用來(lái)冷卻固體樣品防止在采樣裝置過(guò)程。這兩者共同作用使得濕式循環(huán)中NO的釋放內繼續反應。整個(gè)爐膛通過(guò)尾部真空抽氣泵實(shí)現反比干式循環(huán)低,但目前尚不能區分H2O對燃料N應區的微負壓調節;保溫的煙氣經(jīng)除塵除水裝置后,轉化以及對循環(huán)NO還原的影響。本文先不考慮采用德國MRU公司的 Optima7型煙氣分析儀對反H2O對循環(huán)NO的作用,通過(guò) oxy-coal燃燒方式的應區出口的煙氣成分進(jìn)行分析。其中NO的測量采one-through的情況(即O2CO2)主要關(guān)注H1O對用電化學(xué)分析法,測量范圍為0~500l·L,誤燃料N轉化過(guò)程的影響。煤粉在燃燒過(guò)程中燃料N差為±3%。為了便于比較,本文中的氣體濃度都是的轉化過(guò)程包括揮發(fā)分N釋放、揮發(fā)分N的氧化、基于干式情況下的氣體流量焦N的氧化及NO在焦表面還原4個(gè)典型的過(guò)程,不考慮熱力型NO的生成720,實(shí)驗溫度設定H2O對燃料N轉化的每個(gè)階段的影響也可能不同。為1273K。Biⅸ等2研究指出在1273K溫度下煤揮發(fā)分N的轉化過(guò)程屬于均相過(guò)程,在很短的時(shí)間粉在103~105K·s-的升溫速率下脫揮發(fā)分過(guò)程完內就能完成;焦N轉化及NO在焦表面還原的異相成且焦沒(méi)有發(fā)生碳轉化的時(shí)間是0.22s, Thomas反應過(guò)程則需較長(cháng)的時(shí)間,因此可將其區分開(kāi)。本提出焦發(fā)生氣化氧化反應的時(shí)間為03~1s。在本文通過(guò)可沿程取樣的沉降爐,得到不同停留時(shí)間各實(shí)驗前也通過(guò)一系列的預實(shí)驗最終得到在停留時(shí)間個(gè)氣氛下NO的轉化情況,研究H2O對燃料N轉化為02s時(shí)實(shí)驗所用煤種在3個(gè)氣氛下的焦產(chǎn)率幾乎的不同階段的影響相同。所以在本實(shí)驗所考察的溫度下特選取0.2、實(shí)驗系統及方法0.3、0.5及1.1s研究O2N2、O2CO2以及O2CO2/H2O3個(gè)氣氛下NO的轉化情況,其中O2CO2/H2O氣氛實(shí)驗所采用的可沿程取樣的沉降爐實(shí)驗裝置下HO的體積H中國煤化工以空氣氣氛,CNMHG4566·化工學(xué)報第65卷給粉器一次風(fēng)水冷進(jìn)了水冷出二次風(fēng)石英棉(保溫水蒸氣水蒸氣發(fā)生器質(zhì)量流量計分析儀水冷出一水冷進(jìn)控制器氣球加熱帶干燥瓶抽濾泵1沿程取樣沉降爐實(shí)驗系統Fig 1 Schematic diagram of drop tube furnace experiment systemO2CO2為模擬oxy-coal燃燒方式下的干式循環(huán),而高的CO,但是在t=0.3s時(shí),CO的濃度迅速降低O2CO/H2O為模擬oxy-coal燃燒方式下的濕式循環(huán)并在后續階段繼續降低,一直降到t=1.1s的2mg中的one- through情況。實(shí)驗同時(shí)也關(guān)注了低、中、以下,這也說(shuō)明了在實(shí)驗考察情況下?lián)]發(fā)分和焦的高3個(gè)氧濃度(OF)即5%、21%和30%對NO轉燃燒過(guò)程都比較快,在停留時(shí)間0.5s以后,煤粉就化的影響。在停留時(shí)間為0.2s(10.2s)時(shí)NO的近似燃盡。對比不同氣氛下CO的濃度關(guān)系,O2CO生成可近似認為NO都來(lái)源于揮發(fā)分N,而在氣氛下CO的濃度最大,但是添加了H2O后,1=0.3s及t=0.5s時(shí)NO的值則是來(lái)自于焦N的轉O2CO2/H2O氣氛的CO濃度卻最小?；^(guò)程,t=1.1s是本實(shí)驗最長(cháng)的停留時(shí)間,此刻測量值為NO最終釋放值。實(shí)驗中顆粒停留時(shí)間的確定根據牛頓單顆粒運動(dòng)方程計算2實(shí)驗結果與分析21%OFO2/N22.1停留時(shí)間的影響A 21%OF O/CO,/HO圖2為DT煤在1273K燃燒停留時(shí)間0.2、0.30.5及1.s,21%氧氣濃度情況下,不同氣氛(O2/N2、O2CO2以及O2CO2/H2O)下煤粉的燃盡率;圖3為每個(gè)工況下尾氣中CO的濃度情況residence time/s從圖2中可以看出,在O2濃度為21%時(shí),DT煤在圖2不同停留時(shí)間下DT煤1273K燃盡率停留時(shí)間為0.5s時(shí)燃盡率已經(jīng)超過(guò)90%。從圖3Fig. 2 Burn out rate of dt coal combustion at 1273 K at中也可以看出,在t0.2s時(shí),氣體中仍有濃度比較中國煤化工CNMHG第11期胡曉煒等:水蒸氣對oxy-coal燃燒中NO生成的影響4567·0 21%OF/NCO2和O2CO2H2O)生成值大;也說(shuō)明相比于干式O 21%OFO.cO循環(huán),在濕式循環(huán)中燃料N轉化的每個(gè)階段中NO△21%OFO2CO2/H2O的生成都受到了抑制。在t≤0.5s,3個(gè)氣氛下NO生成都呈現逐漸增大的趨勢,隨著(zhù)煤粉燃燒過(guò)程煤中的N也逐漸氧化為NO。而在t>0.5s時(shí),O2CO2和O2CO2/H2O情況下NO緩慢增加,而O2/N2氣氛下NO生成卻有所降低,這有可能是在O2N2氣氛下NO在焦表面還原的量比焦N向NO轉化的量大造成的。在t=0.5s時(shí),DT煤在O2/N2氣氛下的燃盡率比O2CO2和O2CO2/H2O低,這可能使得NOresidence time/s能與更多的未燃盡碳中的活性基團發(fā)生還原反應生3不同停留時(shí)間下DT煤1273K燃燒中CO濃度成NFig 3 CO concentration of DT coal combustion at 1273 K at對比在t=0.2s與t=1.1s時(shí)不同氣氛NO的生成different residence time量關(guān)系,在O2CO2和O2CO2/H2O中,1=0.2s時(shí)在高濃度CO2氣氛下,CO不僅通過(guò)脫揮發(fā)分NO生成是==11s時(shí)生成的一半以下,說(shuō)明在實(shí)驗過(guò)程生成,同時(shí)通過(guò)反應式(1)生成,所以O2CO2所考察的oxy-coal情況下,NO主要通過(guò)焦N生成氣氛下CO濃度大于O2N2氣氛下。在添加了H2O為了得到H2O對煤燃燒每個(gè)階段的NO影響情后即O2CO2/H2O氣氛中,H2O與O基團發(fā)生分解況,每個(gè)停留時(shí)間下O2CO2氣氛與O2CO2H2O氣反應生成了OH,增大了OH的濃度,這是H2O添氛下NO的差值(即NOo2CO2-NOo2CO2H2o)如圖5加后主要的化學(xué)反應23。OH濃度的增大使CO2通所示。由圖中可以看出,相比于干式情況,H2O的過(guò)反應式(1)生成CO的反應受到抑制,所以添加對燃料N向NO轉化的每個(gè)階段都有不同程度O2CO2/H2O氣氛下CO濃度比O2CO2氣氛低的抑制。 Normann等2指出以HCN和NH3為主要CO,+H=CO+OF存在形式的揮發(fā)分N會(huì )經(jīng)過(guò)一系列的脫氫或結合反H,0+O-OH+OH應最終生成NH和NCO基團。而決定NH和NCOCO+0.50,=CC最終向N2或NO轉化的關(guān)鍵性因素就是氣氛中的圖4為每個(gè)工況下NO的釋放濃度情況。從圖OHOH自由基群組成。反應式(4)~式(7)為NCO中可以看出,對比每個(gè)停留時(shí)間NO釋放,NO的和NH的轉化過(guò)程,反應式(8)為燃燒過(guò)程中主要的濃度由大到小排列是O2N2、O2CO2、O2CO2H2O,鏈反應,但是H2O添加后通過(guò)反應式(2)與反應式(8)說(shuō)明DT煤在1273K的燃燒過(guò)程中,空氣氣氛下每競爭反應,增加了OH的濃度并降低了通過(guò)反應式個(gè)階段的NO生成值都比 oxy-coal燃燒方式下(O2DT coal combustion at 1273K in OF=21%21%OFO2/N2o 21%OF O/CO△21%OFO2CO2/H2O10=0.251=03st=.5st=.lsresidence time/s圖5氧氣濃度21%情況下H2O的添加對不同圖4不同停留時(shí)間下DT煤1273K燃燒中NO濃度停留時(shí)間下NO生成的影響Fig 4 NO concentration of DT coal combustion at 1273 K atFig 5 Influence of H2O on NO formation during DT coaldifferent residence time (OF=21%)中國煤化工:timeCNMHG4568化工學(xué)報第65卷(8)生成的O基團的濃度。這使得NH與O反應即化過(guò)程中H2O的影響沒(méi)有前期重要。這可能是由反應式(6)受到抑制,而NH+OH的反應比反應式(6)于在燃燒過(guò)程中,煤焦與O2等的反應速率比煤慢得多,從而增加了NH與還原性基團反應生成N2焦-CO2/H2O快得多,從而使H2O對焦N轉化影響的可能性,最終影響揮發(fā)分N的轉化過(guò)程,降低了不大濕式條件中NO的生成2。22氧氣濃度的影響NCO+0=NO+CO由于O2濃度對煤的燃燒過(guò)程和燃料N轉化過(guò)NCo+No=N2+CO2(5)程都有影響,特別是O2濃度也影響了O基團的數NH+O=NO+H(6)量,本實(shí)驗另選取了5%的低氧濃度和30%的高氧NH+NO-N,+OH(7)濃度研究H2O對NO的影響。經(jīng)過(guò)燃盡率實(shí)驗分析H+OOH+O(8)可知,在停留時(shí)間為1.1s時(shí),O2濃度為5%的情況H-O+H=H2+OH(9)下所考察的3個(gè)氣氛下DT煤的燃盡率在85%H2O與焦的氣化反應也可能會(huì )改變焦N的轉化90%之間,而30%氧氣濃度情況下DT煤的燃盡率過(guò)程,最終影響焦N氧化過(guò)程中NO的生成和還原。在t=0.5s時(shí)已經(jīng)超過(guò)90%。Park等12在實(shí)驗室條件下針對H2O和煤焦反應過(guò)從圖6不同停留時(shí)間下DT煤在5%和30%氧程中NO和其他含氮產(chǎn)物的釋放情況開(kāi)展了研究。氣濃度下的NO釋放值可以看出,NO隨著(zhù)停留時(shí)結果表明,不同于O2與焦N反應生成NO,焦N間的增加而增加,同時(shí)高濃度情況下NO的生成要與H2O反應的主要含N產(chǎn)物是HCN和NH3,同時(shí)比低濃度的大,這可能是由更高的燃盡率決定的HCN或NO與煤焦中N的反應可能會(huì )受到H自由在所研究的5%和30%的氧氣濃度情況下,同樣是基濃度的制約。 Orikasa等28和 Mckenzie等也指O2N2氣氛下NO生成最高,而O2CO2/HO氣氛下出H基團的濃度會(huì )改變焦N與NO反應過(guò)程中的產(chǎn)NO濃度最低,這與文獻[l6]和O2濃度為21%情況物,在有足夠H基團存在的情況下更利于生成HCN下的結果一致,同時(shí)也說(shuō)明了在5%和30%氧氣濃而不是N2。焦N與H2O的反應產(chǎn)物HCN和NH3度的情況下HO的添加也降低了NO的生成。最終再以NCO和NH基團參與氧化或還原反應,為了得到不同O2濃度情況下水蒸氣對NO的這個(gè)過(guò)程與揮發(fā)分N轉化過(guò)程一致,所以綜合考慮影響情況,對比不同停留時(shí)間下O2/CO2氣氛與H2O對焦N影響,焦N向NO的轉化也得到了抑制。O2CO2/H2O氣氛下NO濃度的差值,如圖7所示,由圖5中可以發(fā)現在t02s時(shí),由于H2O的為了對比,O2濃度為21%的情況也包括在內。加入帶來(lái)的NO生成差值為04mg,而在t=1.1s時(shí),從圖中可以看出,在5%和21%的O2濃度情況H2O帶來(lái)的NO差值為0.7mg,這表明在燃燒的初下,H2O的添加對NO生成的影響也集中在燃燒初期,即揮發(fā)分N轉化過(guò)程中,H2O對NO生成的影期揮發(fā)分燃燒過(guò)程中。在氧氣濃度為5%時(shí),停留響已經(jīng)占到總影響的一半以上,而后期焦炭N的轉時(shí)間由t=0.2s至t0.5s過(guò)程中差值減少的情況可能9 5% OF O,/N26 50 OFO/cOq 5%OF O, /CO,/H,0OF O/COq 30% OF O,/CO,/H,Oresidence time /sesidence time/s(a)5%O fraction(b)30%O fraction圖6不同停留時(shí)間下DT煤1273K燃燒中NO濃度Fig 6 NO concentration of DT coal combustion at 1273 K at different reTH中國煤化工CNMHG第11期胡曉煒等:水蒸氣對oxy-coal燃燒中NO生成的影響4569·t=0.2smbustion-state of the art research and technology development jChemical Engineering Research and 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Oxy-combustion processesfor CO2 capture from advanced supercritical PF and NGCC power是由于O2CO2和O2CO2/H2O氣氛下煤粉燃盡率不plant/Proceedings of the 7th International Conference on Greenhouse同引起的Gas Control Technologies [C]. Canada, 2004從圖中也可以看出,隨著(zhù)氧氣濃度的增大,H2O0 aryanto, ong k. Modeling and simulation of an oxy-lue對NO的影響增大。O2濃度的增大使得還原性基團ombustion boiler system with flue gas recirculation []. ComputersChemical Engineering, 2011, 35(1): 25-40的氧化速度加快,同時(shí)燃料N向NO的轉化率也增[ 1 1 Liszka M, Ziebik A. Coal-fired oxy-fuel power unit- process and大,所以O2CO2和O2CO2/H2O氣氛下NO釋放都stem analysis J]. Energy, 2010, 35(2): 943-951增大,但是由于在添加了H2O后還原性基團含量的[12] Seepana S, Jayanti S. Optimized enriched CO2 recycle oxy-fuel增加使得O2CO2H2O氣氛下NO增長(cháng)幅度不大(圖131 Nozaki T,sr, Kiga T,eal. Analysis of the flame formed during6中也可以看出),所以O2CO2和O2CO2H2O氣氛xidation of pulverized coal by an O2/CO2 mixture [J]. Energy, 1997.下NO釋放差值增大22(2/3):199-205[14 Stadler H, Christ D, Habermehl M, et al. Experimental investigation結論of NOr emissions in oxycoal combustion [] Fuel, 2011, 90(4)(1)在實(shí)驗所考察的情況下,相同O2濃度和5 ayne. en s. olsky A, et al. 2 recovery via coain mixtures of oxygen and recycled flue gas [J]. Combustion Science停留時(shí)間情況下O/N2氣氛下NO生成濃度最高,and Technology, 1989, 67(1): 1-16干式情況(O2CO2)下NO生成濃度其次,而[6 Alvarez l, Riaza j,GiMv,eal. NO emissions in oxy-coalO2CO2/H2O氣氛下NO生成濃度最低。combustion with the addition of steam in an entrained flow reactor J.(2)H2O在DT煤1273K燃燒的每個(gè)階段都降reenhouse Gases: Science and Technology, 2011, 1(2): 180-[17 Zeldovich Y B. The oxidation of nitrogen in combustion and低了NO的釋放,對揮發(fā)分N均相氧化的影響要大explosions [J]. Acta Physico Chimica, 1946, 21(4): 577-6于對焦N異相氧化的影響(3)在DT煤燃燒過(guò)程中,HO對NO生成的reduction in oxy-coal combustion [J]. Energy Fuels, 2011, 251146-1152影響隨著(zhù)O2濃度的增加而增加。[19] Jiang X, Huang X, Liu J, et al. 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