直接乙醇燃料電池陽(yáng)極催化劑的研究進(jìn)展

128材料導報A:綜述篇2013年11月(上)第27卷第11期直接乙醇燃料電池陽(yáng)極催化劑的研究進(jìn)展王旭紅12,朱慧12,劉飛2,黃金山2,董如林3,倪紅軍2(1常州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,常州213164;2常熟理工學(xué)院化學(xué)與材料工程學(xué)院常熟215500;3常州大學(xué)石油化工學(xué)院,常州213164)摘要主要綜述了直接乙醇燃料電池陽(yáng)極電催化劑的電催化機理,論述了直接醇類(lèi)燃料電池的陽(yáng)極催化劑以及催化劑載體的研究現狀,指出陽(yáng)極催化劑的種類(lèi)及存在的問(wèn)題,分析載體對催化劑催化性能的影響,展望了乙醇燃料電池陽(yáng)極催化劑及擔載物的發(fā)展。關(guān)鍵詞直接乙醇燃料電池陽(yáng)極電催化劑催化劑載體中圖分類(lèi)號:TK91文獻標識碼:AResearch Progress on Anode Catalyst for direct Ethanol Fuel CellWANG Xuhong, 2, ZHU Hui,2, LIU Fei, HUANG Jinshan, DONG Rulin, ni hongjun(1 School of Materials Science and Engineering, Changzhou University, Changzhou 213164: 2 School of Chemistry andMaterials Engineering, Changshu Institute of Technology, Changshu 215500; 3 School of PetrochemicalEngineering, Changzhou University, Changzhou 213164)Abstract The electrocatalytic mechanism of anode electro-catalysts in direct ethanol fuel cell is introduced.The anode catalysts of direct ethanol fuel cell and the achievements of catalyst carriers are discussed. Different kinds ofanode catalysts and its problems are pointed out. The effect of support on the catalytic performance is analyzed. Thedevelopments of anode catalysts and catalyst carriers are prospected.Key words direct ethanol fuel cell, anode electro-catalyst, the supporter of catalyst燃料電池以其高轉化率、低環(huán)境污染、低噪音污染、安全總反應:C2H5OHl+3O2→2CO2+3H2O可靠、不隨負荷大小而變化的發(fā)電效率等優(yōu)點(diǎn)受到越來(lái)越多E=1,12V的關(guān)注。在環(huán)境問(wèn)題日益嚴重的今天,其對解決經(jīng)濟發(fā)展與雖然DEFC具有其他燃料電池在質(zhì)量體積、能量密度、能源短缺以及環(huán)境污染之間的矛盾有很大的助益。工作環(huán)境要求等方面不可比擬的優(yōu)勢,但是DEFC的研究尚直接乙醇燃料電池(DEFC)以來(lái)源豐富、含氫量高毒性處于起步階段,遇到了一些技術(shù)難題,如貴金屬催化劑的高低的乙醇作為燃料直接將化學(xué)能轉化為電能,省去了熱機擔載量催化劑的低氧化活性、乙醇在質(zhì)子交換膜中的滲透過(guò)程故不受卡諾循環(huán)的限制,大大提高了轉化效率是一種中間產(chǎn)物的毒化造成電池效率低下等。因此,開(kāi)發(fā)對于乙醇高效的清潔能源。因此,DEFC對解決能源短缺和保護環(huán)境氧化具有高催化活性、低成本和抗CO中毒的新型電催化劑具有重要意義在小型獨立電源國防通訊、單兵作戰武器電研制抗高溫、不透醇以及對乙醇穩定的高性能的電解質(zhì)膜是源以及移動(dòng)電話(huà)、攝像機和筆記本電腦電源等領(lǐng)域具有廣闊關(guān)鍵技術(shù)。的應用前景,被列為未來(lái)世界十大科技之首{2。乙醇在電催化劑的作用下發(fā)生電化學(xué)氧化反應的過(guò)程1直接乙醇燃料電池陽(yáng)極電催化劑較復雜涉及到多種化學(xué)吸附態(tài)、CC鍵的斷裂以及多種中1.1Pt系貴金屬電催化劑間產(chǎn)物。DEFC以乙醇水溶液作為燃料,其電極反應為:國內外研究的DEFC陽(yáng)極電催化劑主要為Pt/C催化陽(yáng)極:C2H5OH(m+3H2O→2CO2+12H++12e劑。Pt在電化學(xué)反應中,具有過(guò)電位低、催化活性高、穩定性E=0.087V(1)好的特性;同時(shí),在乙醇燃料電池的酸堿性工作環(huán)境中,Pt都陰極:2O2+2H++2e→H2O能夠穩定存在,具有很好的催化活性。雖然Pt/C催化劑活性高性能穩定但是鉑金屬價(jià)格十E=1.229V(2)分昂貴特別是鉑金屬資源十分短缺,有必要進(jìn)一步降低鉑*江蘇省自然科學(xué)基金重點(diǎn)資助項目(BK2007704)V凵中國煤化工王旭紅:男1960年生博士,副教授主要研究方向為質(zhì)子交換贗燃料電池固4CNMHG材料Emal:wangxuhongipl@hotmail.com朱慧:女,1989年生,碩士生,主要研究方向為直接乙醇燃料電池陽(yáng)極催化劑Emal:shh1314@126.com直接乙醇燃料電池陽(yáng)極催化劑的研究進(jìn)展/王旭紅等金屬的擔載量。同時(shí),由于吸附性強的中間產(chǎn)物CO的存Pd等具有催化活性的低貴金屬引起人們的極大興趣。Pd與在,Pt必然迅速中毒失活,為了減少或避免電催化反應中間Au在地球上的含量較高,價(jià)格也相對低廉,進(jìn)入了研究者的產(chǎn)物CO的形成和吸附,使其在較低電位下氧化,必須添加其視野。他元素與Pt形成金屬間的協(xié)同作用來(lái)改變電極表面的電催Amir等采用硼氫化物作還原劑,以Pd(NO)2化動(dòng)力學(xué)過(guò)程。2H2O和B(NO)3·5H2O作為前驅體制備了不同原子比Spinage ev i等采用乙二醇回流法(FG法)以乙二醇的PdB/C(原子比分別為95:5、90:10、80:20、70:30)催兼作溶劑和還原劑,制得高度細化和分散的PtRu/C電催化化劑。在堿性環(huán)境、室溫的條件下,電化學(xué)性能測試表明,劑,其對乙醇的電化學(xué)催化活性和抗CO中毒的能力均高于PdBi/C(原子比95:5)催化劑的催化活性是包括Pd/C、Pt/商品 E-TEK PtRu/C催化劑。研究認為在低電位區,水分子C、PtBC催化劑在內的所有催化劑中最高的。另外,實(shí)驗測在Ru活性位點(diǎn)上發(fā)生解離吸附,生成含氧物種 OHads,得PdBi/C(原子比95:05)催化劑的電流值是PtC催化劑OHads可與鄰近的 COads進(jìn)一步發(fā)生氧化反應,從而釋放電流值的11倍,是PtBi/C(原子比50:50)催化劑電流值的被毒化的Pt活性位點(diǎn),提高了乙醇在Pt電極上的電化學(xué)氧1.5倍化速率。研究表明在得到的PRuC催化劑中,乙醇陽(yáng)極氧S. Yongprapat等0研究發(fā)現,盡管Au的電催化性能不化活性最好的Ru組分含量為32%~47%。但是PtRu/C及Pt貴金屬,但在催化小分子醇類(lèi)如乙醇)方面,Au在堿催化劑并沒(méi)有從根本上改變燃料電池成本居高不下的現狀。性介質(zhì)中顯示出了很強的抗中間產(chǎn)物毒化的能力。采用溶法國CNRS大學(xué) Lamy C等認為添加Sn改變Pt電極膠法制備的AuC催化劑對醇類(lèi)的電氧化的電流密度按丙的組成,最佳的Sn組成含量為10%~20%(摩爾分數),可減三醇、乙二醇、乙醇逐步減弱,AuC催化劑對丙三醇和乙二少吸附CO的毒化作用,使電催化活性增強。Zhou等對比醇的電氧化分別是PRu/C的1.6倍和3.3倍。研究者初步了Pt4Sn/C、PtSn/C、PtSn1/C、Pt3Sn2C和Pt1Sn1C這提出和討論了乙醇在A(yíng)u電極表面氧化的機理,這對于提高一系列不同原子比的PtSn二元催化劑,發(fā)現Sn的含量在乙醇電催化的穩定性具有重要的意義33%~40%時(shí)催化劑性能最佳并且催化劑的電催化性能受1.2.2非責金屬電催化劑工作溫度影響:當溫度高于90℃時(shí),Pt2Sn1C催化劑性能最在開(kāi)發(fā)新的較低廉的燃料電池電催化劑的工作中,含有佳;當溫度低于60℃時(shí),Pt3Sn2/C催化劑性能最佳;當溫度Fe、Co、N類(lèi)過(guò)渡金屬元素活性成分的催化劑一直受到人們?yōu)?5℃時(shí),Pt2Sn2C和Pt2Sn1C催化劑性能相當。研究者的關(guān)注7。意大利的ACTA和 ICCOM等幾家研究中心聯(lián)認為最佳的Pt、Sn原子比受Pt臨近的 OHads基團及乙醇氧合開(kāi)發(fā)了一種基于Fe、Co、N及其合金的納米催化材料Hy化時(shí)歐姆電阻的影響,Sn對Pt催化活性的提高是雙功能機 perMed1。據報道這種材料對甲醇、乙醇等多種碳氫燃料理和Pt與Sn之間電子結構相互作用的結果的陽(yáng)極氧化和陰極氧的還原都有優(yōu)異的催化作用,它正在被由于二元貴金屬催化劑存在的問(wèn)題,以及降低成本的考ACTA推向市場(chǎng),對于應用于燃料電池的非貴金屬催化劑材慮發(fā)展研究了三元甚至多元貴金屬催化劑。目前研究較多料的研究開(kāi)發(fā),這顯然是一個(gè)重大的突破。根據有限的資料的三元及多元合金催化劑有 Pt SnMol、 PtsnNinl0、顯示,ACTA開(kāi)發(fā)的催化劑 HyperMec為一種粒徑在幾個(gè)納PtSnrh]、 PrUni12、 Pt rulrSno等。其中,對乙醇電化學(xué)米尺度的顆粒材料,可能是因為在這個(gè)分子直徑數量級尺度氧化的三元催化劑主要是在PRu或PSn二元合金的基礎上,其具有超大的比表面和量子效應,N、Fe以及Co都顯示上添加第三種金屬元素,如 PtRuMo、 PtSnMo、 PtSnIr等出優(yōu)異的催化活性。J. Tayal等用浸漬還原法制備了雙金屬或者三金屬同時(shí),鎳電極用作直接乙醇燃料電池陽(yáng)極催化劑的報道的Pt、Sn、Ir電催化劑。實(shí)驗結果表明加入少量的Ir使越來(lái)越多m。研究認為,塊狀N對乙醇電化學(xué)氧化幾乎PSn/C對乙醇電氧化具有更高的電催化活性。 PtIrSn/C沒(méi)有活性,但Ni合金、N納米顆粒N納米線(xiàn)等對乙醇都表(20%Pt5%Ir、15%Sn,質(zhì)量分數)在制備的所有二元、三元現出一定的催化活性。催化劑中具有最好的電催化性能。 Eungie lee等采用多目前,直接乙醇燃料電池陽(yáng)極催化劑的研究主要是Pt元醇法制備了 PtSn, s/C催化劑,與PSn/C、 PtSnMo4C系二元和三元貴金屬催化劑,研究指出,在PSn、PtRu二元相比,其顯示了最高的比活性,具有最高的EOR活性。Es催化劑的基礎上,添加第三種元素既可以降低Pt的用量teban ribadeneira等2)利用乙二醇還原法制備了不同比例又可以在一定程度上提高催化劑的催化活性。低貴金屬以的 PtRuNi/C催化劑,其提高了電池性能,其中,Pt5Rus-及非貴金屬催化劑的研究才剛起步,但是隨著(zhù)直接乙醇燃料NiC獲得了最大的電流密度。由此可以看出,多元催化劑電池商業(yè)化應用的要求越來(lái)越高,未來(lái)將致力于開(kāi)發(fā)低成既可以降低貴金屬的用量,又可以在一定程度上提高乙醇燃本抗中毒能力優(yōu)良的Pt系貴金屬催化劑,同時(shí)低貴金屬以料電池的性能。及非貴金屬催化劑的研空*會(huì )越來(lái)越受到重視。1.2非P金屬電催化劑中國煤化工1.2.1低貴金屬電催化劑2直接乙CNMHG劑載體考慮到鉑基電催化劑成本太高、電催化過(guò)程中極易引起對于直接乙醇燃料電池載體的研究相對較少,它主要是催化劑中毒等原因,人們開(kāi)始將目光轉向非鉑基電催化劑,隨著(zhù)碳材料的發(fā)展而發(fā)展起來(lái)的。在直接乙醇燃料電池中,·130·材料導報A:綜述篇2013年11月(上)第27卷第11期載體作為陽(yáng)極催化劑的附著(zhù)基體對陽(yáng)極催化劑的電催化性和形狀均勻的納米粒子。因此,通過(guò)改性CNT作為載體制能有一定的影響。備超細和均勻的納米粒子是一項具有重要學(xué)術(shù)意義和技術(shù)2.1碳黑擔載價(jià)值的工作。已經(jīng)研究過(guò)的載體有石墨、活性碳、碳黑、分子篩碳纖2.3稀土材料擔載維、碳納米管(CNTs)、導電高分子和 Nafion膜等,其中研究稀土是一組具有特殊性能的稀有元素在催化反應過(guò)程最多的是活性碳中通常會(huì )表現出獨特的性能與功效。目前關(guān)于稀土催化材目前,DEFC電極催化劑以碳為載體,主要基于以下幾料的研究主要集中在性能評價(jià)與應用開(kāi)拓上,有關(guān)其催化作個(gè)原因:(1)以碳為載體可以使催化粒子高度分散、穩定提用的本質(zhì)與活性機理的研究還處于初級階段,稀土作為高鉑基催化劑的利用率,并能增強其催化活性;(2)有較強耐催化材料可以提高負載型金屬催化劑的分散度和穩定性,但酸、耐堿性能(DEFC環(huán)境一般為酸性介質(zhì));(3)便于鉑基催稀土元素引入后產(chǎn)生獨特效果的原因尚不清楚,如何進(jìn)一步化劑的回收利用2提高稀土對催化劑的催化性能還缺乏基礎理論指導與規律早期的研究者認為活性碳是一種情性材料,僅起到增加性認識Pt比表面積的作用,但經(jīng)研究發(fā)現,PC催化劑的電催化活稀土氧化物可以用作催化劑載體, Lihong Yu等2利用性有一部分應歸結于Pt與活性碳之間的相互作用,這種作超聲共沉淀技術(shù)使CeO2與Pt/C形成CeO2PC三相界面,用與碳的預處理條件、催化劑的制備方法等密切相關(guān)。不同制備了CeO2PtC催化劑。研究結果表明,與Pt/C、P/CNT的表面功能基團對催化劑的電催化活性有不同的影響如含和PRuC相比,CeO2的加入提高了催化劑的電催化氧化性氮基團的存在會(huì )提高催化劑對甲醇氧化的催化活性;特別是能,降低了阻抗,并且使催化劑具有高的穩定性。雖然稀土活性碳的表面基團對P/C催化劑的電催化活性有較大的影氧化物有很好的性能,但是稀土元素作為載體的研究尚少響,如活性碳表面的含氧基團與Pt之間會(huì )發(fā)生配位作用,使機理尚不明確,還有待進(jìn)一步的研究Pt粒子在活性碳表面的遷移和聚集現象明顯減少,從而增加稀土或稀土氧化物可以直接與該金屬作用形成合金或Pt金屬粒子的分散度,但這種配位作用改變了Pt金屬粒子金屬間化合物作為催化劑。 Kenneth W lux等m用H2還的表面電子狀態(tài)減少了催化劑中Pt的含量因此會(huì )降低催原微細Ln[Pt(CN)62(Ln=Ce,Pr)粉末制得納米級粉狀金化劑對乙醇氧化的電催化活性屬間化合物PrPt2和CePt2,并發(fā)現它們對乙醇氧化有優(yōu)良Wang X等2通過(guò)CMs法(新型復合熔融鹽法)用葡的催化活性萄糖作為原料在200℃、常壓下合成了粒徑約200m的碳2.4其他物質(zhì)擔載納米球將金屬Pt納米顆粒負載于碳納米球上,用作堿性介傳統的陽(yáng)極催化材料都以碳黑為載體最近有研究通過(guò)質(zhì)中乙醇和甲醇的催化劑。研究表明,與負載于碳黑和水熱利用其他物質(zhì)作載體改良催化劑的活性,獲得較理想的實(shí)驗合成的碳納米球上的Pt相比,CMS法合成的碳納米球基質(zhì)結果。 Raghuram Chet等用鈦網(wǎng)作載體,通過(guò)熱分解法Pt電催化劑顯示出對乙醇和甲醇更高的電催化活性在電導制備了一系列鉑基催化劑,乙醇的電化學(xué)測試結果表明,用率、電化學(xué)活性表面、氧化峰電流密度和起始峰電位方面都金屬鈦制成的網(wǎng)狀電極比傳統的碳基電極表現出更好的性顯示出優(yōu)異的性能。能,而且網(wǎng)狀結構可以降低電極成本同時(shí)有利于乙醇穿過(guò)2.2碳納米管(CNT擔載電極和排放產(chǎn)物CO2。碳納米管及其衍生納米碳材料是一種介于富勒烯與石Joyeeta Bagchi等6采用N作為催化劑載體,利用共沉墨烯之間的碳的存在形式,它具有獨特的電子性質(zhì)碳納米淀法制備了PtRu二元催化劑,發(fā)現其對乙醇的陽(yáng)極氧化有材料可與其表面附著(zhù)的金屬活性相產(chǎn)生一種特殊的載體金良好的電催化活性循環(huán)伏安法測得對乙醇陽(yáng)極氧化催化活屬相互作用。碳納米管中電子轉移的動(dòng)力學(xué)行為極佳并且性最好的催化劑Ru組分含量為32%~47%(原子分數)。其特殊的碳納米級孔道結構有利于反應物及產(chǎn)物的傳質(zhì)因直接乙醇燃料電池的陽(yáng)極催化劑通常都是負載型催化此作為低溫燃料電池催化劑載體受到越來(lái)越多的關(guān)注。劑,作為載體的材料越來(lái)越受到人們的關(guān)注。在傳統碳材料Nitul Kakati等1采用水熱法制備了PRu/SnO2/擔載的基礎上,研究了新型碳材料的擔載研究結果顯示新CNT、PRu/CNT和P/SnO2/C催化劑,并對其結構和電催型碳材料的擔載對催化劑的電催化性能有所提高與此同化性能進(jìn)行了比較。實(shí)驗結果表明以CNT為載體提高了時(shí)稀土及其他的擔載材料的研究也處于發(fā)展中。由于研究PRu金屬粒子的分散度,粒徑更小;SnO2的加入增強了Pt的深入,陽(yáng)極擔載材料對催化劑催化性能的影響越來(lái)越清對甲醇氧化的催化活性; PtRu/CNt/SnO2催化劑的高催化晰擔載材料的研究也越來(lái)越受到重視?；钚詺w功于在CNT表面形成了多孔結構的SnO層,增強了催化劑與燃料之間的接觸, Xinwei Zhang等利用溶膠凝3結語(yǔ)膠和脈沖微波輔助的多元醇法制備了 Pt-SSnO2/CNT催化目前,中國煤化工主要問(wèn)題是催化劑劑。結果表明, Pt-SSnO2CNT催化劑對乙醇電氧化的催化的活性位容CNMHG崔化劑迅速中毒失活性明顯高于 Pt-SnO2/CNT。雖然CNT的研究取得了不少活;研究催化劑的材料大都集中在貴金屬上,商業(yè)化應用成進(jìn)展,但是在CNT表面負載金屬微粒的方法難以獲得尺寸本較高;催化劑催化機理尚不清楚。因此,DEFC催化劑的后直接乙醇燃料電池陽(yáng)極催化劑的研究進(jìn)展/王旭紅等·131·續研究可從以下3個(gè)方面進(jìn)行:一是繼續研究開(kāi)發(fā)具有高催4 Tayal J, Rawat B, Basu s Bi-metallic and tri-metallic PteSn/化活性、抗中毒性能強的新型催化劑;二是制備新型催化劑C, Ptelr/C, PtelreSn/C catalysts for electro-oxidation of載體,從而提高催化劑的催化活性及分散性;三是加強對催 ethanol in direct ethanol fuel cell[門(mén). 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