聚烯烴粘接的研究進(jìn)展

聚烯烴粘接的研究進(jìn)展/張翼等,77●聚烯烴粘接的研究進(jìn)展張翼,齊暑華,段國晨,吳新明(西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院應用化學(xué)系,西安710129)摘要聚烯烴是一類(lèi)性能優(yōu)良的通用塑料,廣泛應用于包裝工業(yè)、電子工業(yè)、建筑工業(yè)等領(lǐng)域,但聚烯烴材料難于粘接。在分析聚烯烴材料難粘原因的基礎上,綜述了聚烯烴表面處理技術(shù)及各種聚烯烴用膠黏劑。論述了等離子體處理、底漆促進(jìn)劑等技術(shù),同時(shí)討論了氯化聚丙烯改性膠粘劑、熱熔膠粘劑、SBS熱塑性彈性體膠粘劑、丙烯酸酯類(lèi)膠粘劑、有機硅密封膠粘劑。最后對今后聚烯烴粘結的發(fā)展趨勢做了簡(jiǎn)要介紹。關(guān)鍵詞聚烯烴粘結表面處理 膠黏劑The Development of Polyolefin AdhesionZHANG Yi, QI Shuhua, DUAN Guochen, W∪Xinming(Department of Applied Chemistry, School of Science, Northwestem Polytechnical University, Xi'an 710129)AbstractPolyolefin is a kind of common plastic with excellent properties which is widely used in the fields ofpackaging industry, electronics industry and construction industry, but it is dificult to be bonded with other materi-als. The reasons why it is dificult to be bonded have been introduced firstly. Then the surface treatments of polyolefinand adhesives for bonding polyolefin are summarized in detail. In the first part, plasma treatment and primer promoterare mainly related. In the second part, it comprises adhesives modified by chlorinated polypropylene, hot melt adhe-sives, SBS thermoplastic elastomer adhesives, acrylate adhesives and organosilicone sealants. The developing trend ofpolyolefin adhesion in the future is presented fnally.Key words polyolefin, adhesion, surface treatment, adhesive聚烯烴材料以聚乙烯( PE)、聚丙烯(PP)為主,是通用高構的原因,也有外界條件的原因?？偟膩?lái)說(shuō)，可以歸結為以分子材料的最大品種,也是合成材料家族中的重要成員,大下4個(gè)方面。約占世界熱塑性塑料產(chǎn)量的1/2以上1.2]。它具有優(yōu)異的物1.1 非極性高分子理性能、化學(xué)穩定性，良好的加工性，可以循環(huán)利用,為現代膠粘劑吸附在被粘物的表面上是由分子間作用力引起農業(yè)提供了必不可少的農膜、灌溉材料,為現代建筑業(yè)提供的,這種作用力包括取向力、誘導力和色散力。極性分子相了大量性能優(yōu)異的基礎材料0。聚烯烴片材及各種注塑成互靠近時(shí),分子的固有偶極之間同極相斥異極相吸,分子在型制品還被廣泛應用于包裝工業(yè)、汽車(chē)工業(yè)、電子工業(yè)等領(lǐng)空間按- -定取向排列,使體系處于更穩定狀態(tài),這種固有的域。偶極之間的作用力稱(chēng)為取向力。在極性分子和非極性分子PE自1933年實(shí)現工業(yè)化生產(chǎn)以來(lái),已形成低密度聚乙之間， 由于極性分子偶極所產(chǎn)生的電場(chǎng)對非極性分子發(fā)生影烯(LDPE).高密度聚乙烯(HDPE)和線(xiàn)型低密度聚乙烯響,非極性分子就產(chǎn)生了偶極,叫作誘導偶極,誘導偶極和固(LLDPE)3大系列。PE具有優(yōu)異的加工性能和使用性能，有偶極相互吸引而產(chǎn)生的作用力叫作誘導力。由于分子中應用領(lǐng)域廣泛。PP于1957年實(shí)現工業(yè)化生產(chǎn),已成為通用電子和原子核不停地運動(dòng),非極性分子電子云的分布呈現有熱塑性樹(shù)脂發(fā)展最快的品種,是合成樹(shù)脂的第二大品種。PP漲有落的狀態(tài),從而使它與原子核之間出現瞬時(shí)相對位移，生產(chǎn)工藝簡(jiǎn)單，原料來(lái)源豐富,可以通過(guò)化學(xué)和物理手段開(kāi)產(chǎn)生 了瞬時(shí)偶極,瞬時(shí)偶極可使其相鄰的另一非極性分子產(chǎn)發(fā)多樣化、系列化、高性能化產(chǎn)品。聚烯烴材料物理化學(xué)性生瞬時(shí)誘導偶極,這種隨時(shí)產(chǎn)生的分子瞬時(shí)誘導偶極間的作能都很優(yōu)異,但是,它難于粘接，使其在更多領(lǐng)域的應用受到用力為色散力。極性分子和極性分子之間既有取向力又有了限制。本文首先分析了聚烯烴材料難粘的原因,然后綜誘導力,而聚乙烯、聚丙烯等都是非極性高分子,對于這些非述了聚烯烴材料的表面處理及各種聚烯烴用膠黏劑，最后對極性高分子材料表面,不具備形成取向力和誘導力的條件,它的發(fā)展趨勢作了簡(jiǎn)要介紹。只能形成較弱的色散力,因而其粘附性能較差5。.1.2 潤濕能力差1聚烯烴材料難粘的原因膠粘劑在未固化前一般都呈流動(dòng)態(tài),粘接過(guò)程是膠液在聚烯烴材料之所以難粘,原因是多方面的，既有自身結粘接件表面浸潤,然后固化的過(guò)程,所以膠粘劑能牢固粘接張翼: 1985年生,博士,主要從事膠粘劑等方面的研究E mail: zhangyi520love@yahoo. com. cn材料導報A:綜述篇2011年5月(上)第25卷第5期材料的主要條件之- -是膠粘劑必須可以在被粘材料上充分等離子體對LDPE進(jìn)行表面處理,LDPE表面分子鏈斷裂發(fā)鋪展,對被粘材料的表面有良好的潤濕性。流動(dòng)態(tài)膠粘劑與生在處理過(guò)程中;用N2等離子體對LDPE進(jìn)行表面處理，基體材料接觸時(shí).膠黏劑分子會(huì )受到垂直液面向內的力,要LDPE表面與空氣里的氧氣、水蒸氣接觸,表面處理之后使膠黏劑分子進(jìn)人到基體材料表面層進(jìn)行良好的膠接,基體LDPE表面分子鏈才開(kāi)始發(fā)生斷裂,表面被等離子體腐蝕的必須有足夠高的表面能來(lái)克服膠粘劑的表面張力.而聚烯烴程度更強。力學(xué)性能測試表明,處理后的LDPE薄板與膠黏材料的表面張力都很低，即潤濕能力很差,比較難粘58.]。劑粘結性能良好,且膠接接頭呈現良好的耐久性。1.3結晶度高2.2 底漆促進(jìn)劑法在粘接高分子材料時(shí)，由于分子或鏈段的熱運動(dòng),膠粘為了進(jìn)--步改善聚烯烴的粘接性,國外開(kāi)發(fā)了一種新的劑的分子或鏈段與被粘物的分子或鏈段能夠互相擴散.使粘技術(shù),即在聚烯烴材料進(jìn)行粘接前，在其表面涂覆底溱及粘合界面消失,形成一個(gè)過(guò)渡區,產(chǎn)生牢固的膠接,稱(chēng)為粘接的結促進(jìn)劑,稱(chēng)為底膠。底膠本身并不起粘接作用,但它與聚擴散理論因。聚烯烴材料都是高結晶度物質(zhì),所以化學(xué)穩定烯烴有一定的相容性,同時(shí)對即將采用的膠粘劑也具有極強性好,它們的溶脹和溶解都比非結晶高分子困難，當與溶劑的親合力。涂底膠法操作簡(jiǎn)單,易于流水作業(yè)，但是底膠必型膠粘劑粘接時(shí)，由于聚烯烴結晶度高,分子量較大,分子鏈須具有極性,可以對兩相同時(shí)產(chǎn)生較強的作用力,針對性強，不易運動(dòng)和擴散.很難與膠黏劑分子鏈發(fā)生相互纏結,不能使用范圍不廣。形成很強的粘附力，且聚烯烴材料表面分子排列緊密,膠粘Horst Hintze Bruning等([21報道了3種無(wú)鹵素水溶性的劑很難擴散到基體中,不能產(chǎn)生有效的粘接作用。聚烯烴(尤其適PP)用粘接促進(jìn)劑。一是以FeC,為催化劑，1.4 存在弱的邊界層含有吡啶,乙酸.過(guò)氧化氫等組分,可以在聚烯烴表面發(fā)生催在過(guò)去很長(cháng)的時(shí)間里,人們對一些聚合物,尤其是聚烯化氧化的水溶性的體系;二是以疊氮基三乙氧基硅烷為相增烴聚合物的弱粘附性的原因一直都在研究。弱邊界層理論容劑的水溶性膠,在紫外光下發(fā)生化學(xué)反應,使聚烯烴表面認為基材與膠粘劑之間低內聚強度的區域造成了弱的粘附引人相應的含氮基團;三是聚丙烯酸在聚丙烯上的接枝物，性能。由于多種原因,相對低的內聚強度區域更趨于出現在該接枝物是在聚烯烴的烷基芳香性溶劑中,加入(甲基)丙烯未處理的聚合物表面。聚烯烴材料通常具有較寬的分子量酸單體共聚合而得,然后變成相應的水性分散液作為粘接促分布,而其低分子量部分的分子易于向表面遷移,從而形成進(jìn)劑。前兩種是化學(xué)成鍵粘接,第三種是通過(guò)擴散作用進(jìn)行弱邊界層。這種弱的邊界層還來(lái)自聚烯烴在合成加工過(guò)程的物理粘接,粘接效果良好。中所帶人的助劑、雜質(zhì),如增塑劑、增韌劑、脫模劑等,以及在3聚烯烴 用膠粘劑儲運過(guò)程中所帶入的污染物，如空氣中沉降物等[1。這種弱邊界層的存在大大降低了接頭的粘接強度。上面介紹的處理方法是針對聚烯烴材料的低表面能.低極性來(lái)改善其表面狀況以提商粘接,要獲得較滿(mǎn)意的粘接效2聚烯烴材料的表 面處理果,還需要研究和開(kāi)發(fā)理想的聚烯烴用膠粘劑。在此介紹幾由于聚烯烴具有以上不利粘接的特點(diǎn),研究者想出很多種粘接效果良好的聚烯烴用膠粘劑。方法對聚烯烴進(jìn)行表面處理來(lái)提高其極性及表面能，從而改3.1氯化聚 丙烯改性膠粘劑善其粘接性能。常見(jiàn)的方法有物理表面磨損法[10]、火焰處理粘接聚烯烴材料時(shí),常采用氯化聚丙烯膠粘劑[2]。氯化法"等離子處理法[42]輻射法[] .化學(xué)氧化法[]、電暈放電聚丙烯膠粘劑粘接強度不是很大，需要經(jīng)過(guò)一-定的改性,改法[5]、底漆促進(jìn)劑法[8]等,其中處理效果較好的有等離子處善其粘接性。如采用馬來(lái)酸酐(MAH)接枝氯化聚丙烯理法和底漆促進(jìn)劑法。(CPP),可制得優(yōu)良性能的CPP-g-MAH接枝共聚膠黏2.1 等離子體處理法劑2。利用等離子體對物質(zhì)表面進(jìn)行改性的方法是目前對聚肖坤立等(241研究了自制的CPPgGMA(氯化聚丙烯接烯烴進(jìn)行表面改性比較成功的方法之一。其基本原理是在枝甲基丙烯酸縮水甘油酯)對PP的粘接作用，并以CPP-g-1. 33~1333.2Pa的低壓條件下產(chǎn)生輝光放電(低溫等離子GMA為底漆、雙組分丙烯酸清漆為面漆對PP及其復合材料體),對塑料表面進(jìn)行改性。低溫等離子體中的活性粒子具進(jìn)行了涂裝，探討了CPP-g-GMA對涂層附著(zhù)力的影響及其有的能量--般都接近或超過(guò)碳碳或其它含碳鍵的鍵能，因此與接枝率的關(guān)系。結果表明,GMA的接枝可在- -定程度上能與導人系統的氣體或固體表面發(fā)生化學(xué)或物理的相互作改善CPP與PP的粘接作用,CPP-g-GMA對PP的粘接作用用,明顯改善聚烯烴與膠黏劑的粘結性能1-1。此法處理速隨接枝率的增加而增加。以粘接樣條的拉伸剪切強度表示度快、時(shí)間短、控制容易,但所用設備價(jià)格較高,且需要當即其粘接強度，可以發(fā)現,粘結強度隨著(zhù)接枝率的增加而增大，粘接。在接枝率達到2. 03%、粘接強度達到3. 13MPa后增幅趨于R Sanchis 等[0]研究了Or .N2在低壓電場(chǎng)的作用下獲平穩，在接枝率為2. 46%時(shí)達到最大值3. 18MPa.將CPP-得能量成為低壓輝光放電等離子體的情況,然后用這兩種等g-GMA作為底漆能有效提高PP及其復合材料與丙烯酸漆離子體對低密度聚乙烯(LDPE)的表面進(jìn)行處理.并將處理的附著(zhù)力,隨著(zhù)接枝率增加，提高幅度增大,在接枝率為后的材料制成薄板進(jìn)行粘結性能的測試。研究表明,用O22. 31%時(shí)附著(zhù)力等級可達到最高的0級。CPP-gGMA 妥善聚烯烴粘接的研究進(jìn)展/張翼等●79●地解決了PP及其復合材料的弱粘接力問(wèn)題,具有良好的效丙烯酸酯系 單體很容易進(jìn)行乳液聚合與共聚合,因此.可以果。根據需要通過(guò)分子設計和粒子設計方法合成出具有不同玻3.2熱熔膠粘劑璃化溫度的乳液。丙烯酸酯膠黏劑的缺點(diǎn)是內聚力不足,再熱熔膠粘劑是以熱塑性彈性體為基體樹(shù)脂.通過(guò)加人增剝離性和耐水性較差,需要利用特定單體對其進(jìn)行改性。黏樹(shù)脂、增塑劑、抗氧劑和其它助劑等混熔而成的一類(lèi)不含丙烯酸酯乳液的共聚單體有3類(lèi)。第一為軟單體,玻璃溶劑的膠粘劑(21。熱熔膠通過(guò)加熱熔融粘合,隨后冷卻、固化溫 度低,賦予膠粘劑粘接性能;第二為硬單體，玻璃化溫度化,發(fā)揮粘接力,一般在200C左右的溫度下使用此高溫可高，與軟單體共聚后產(chǎn)生較好的內聚強度和較高使用溫度;以破壞聚烯烴表面弱邊界層,使得熱熔膠可以滲人聚烯烴內第 三為官能單體,可賦予膠粘劑反應性或其他特性等。為了部，與聚烯烴發(fā)生較強的粘附作用。粘接聚烯烴材料的熱熔提高丙烯酸酯膠的粘接性，可通過(guò)與特定單體的共聚反應進(jìn)膠粘劑多為乙烯醋酸乙烯(EVA)類(lèi)聚合物。EVA共聚物行改性 ,如具有反應活性的有機硅.含氟化合物.以及含有較.的研制始于20世紀30年代，在六七十年代世界各國EVA大烷基、環(huán)烷基或苯環(huán)的不飽和酯。共聚后,極性和非極性共聚物發(fā)展更為迅速，以EVA為主體聚合物制得的膠粘劑并存,降低了膠粘劑的極性,改善了它與聚烯烴的濕潤性,提在各行各業(yè)中得到了廣泛的應用,但是通常的EVA膠粘劑高了 對非極性橐烯烴的親和力和粘接性。常用的有四乙氧對PE的粘接效果并不理想,目前用于PE粘接的EVA膠粘基硅烷{9] 、環(huán)氧樹(shù)脂川、醋酸乙烯酯2等。劑均為改性EVA膠粘劑[26]。3.5有 機硅密封膠粘劑Cepeda J等1”用Ar、N2等離子體(非氧化等離子體)和有機硅密封膠一般由羥基封端的聚二甲基硅氧烷空氣等離子體(氧化等離子體)處理了EVA膠粘劑。非氧化(PDMS) 、交聯(lián)劑、催化劑及填料等組成,其剝離強度、剪切強等離子體處理的蝕刻作用使得EVA表面的韌性增加。醋酸度和低溫性能較好,對PE、PP和聚四氟乙烯(PTFE)等具有乙烯的含量不同，韌性增加量不同;而且非氧化等離子體處良好的粘接效果。理的EVA表面要比氧化等離子體處理的EVA表面上存在尹以高等33)先研究了PDMS的粘度、交聯(lián)劑的種類(lèi)和更多的活性基團,這種非氧等離子體處理后的EVA與PE的用量填料的種類(lèi)對密封膠粘結性能的影響,結果表明，粘接表現更高的剝離強度,并且具有很好的耐溫性。Bar-PDMS基膠的粘度為30 Pa. s左右,以氨丙基三乙氧基硅烷rueeso等l[BJ在EVA(含有28%醋酸乙烯酯)中加入33%~[NH2CH2CH2CHSi(OC,H)]為自催化交聯(lián)劑,以氣相SiO236%的兩種增粘劑:氫化松香酯和多菇烯樹(shù)脂，測定了為補強填料,密封膠綜合性能最好。然后以PDMS.EVA-增粘劑混合物的粘度,并測定5 EVA-增粘劑膠粘劑與NH.CH2CH,CHSi(OCH)s. 氣相SiO2合成了自催化交聯(lián)聚乙烯的粘接性能。EVA~增 粘劑膠粘劑在粘接PE時(shí)的初型密封膠和有機硅復合密封膠,性能較好。最后對粘接機理粘性非常高，粘接強度很強。進(jìn)行初步探討:對于有機硅密封膠聚烯烴材料體系的粘接，3.3 SBS 熱塑性彈性體膠粘劑化學(xué)鍵理論和擴散理論較難解釋.能量理論認為對于剪切破苯乙烯丁二烯苯乙烯嵌段共聚物(SBS)熱塑性彈性體壞,能 量主要消耗在克服密封膠內聚能和界面阻力,對于剝具有與聚烯烴相似的結構,二者的表面能也很接近,故與聚離破壞，能量主要消耗在克服密封膠和基材的界面張力上。烯烴的相容性好;又由于SBS具有很好的抗蠕變性能,無(wú)需交聯(lián)劑和補強填料能提高密封膠內聚能和界面張力,從而提硫化就具有很高的強度，所以它被用作結構膠粘劑、層壓復高密封膠的粘接性能。合膠粘劑、壓敏膠粘劑等。王文武等(2)用甲基丙烯酸甲酯(MMA)對SBS進(jìn)行接4結語(yǔ)枝改性，以提高其內聚力和粘接強度,同時(shí)在SBS分子鏈上隨著(zhù)聚烯烴材料日益廣泛的應用,它與其他材料粘接的接枝玻璃化溫度( T,)較低的丙烯酸丁酯(BA)以改善其親和問(wèn)題越 來(lái)越引起人們的重視。根據不同的使用要求,對聚烯性并添加增粘樹(shù)脂.制備出了SBS熱塑性彈性體膠粘劑。烴材料進(jìn)行各種表面處理,固然叮以得到較為滿(mǎn)意的粘接強研究了MMA/BA對SBS接枝共聚膠粘劑的膠粘原理,并探度,但一般工藝復雜,有些表面處理對設備有特殊要求,而且討了溶劑體系、原料配比對合成反應的影響。結果表明，受到諸多條件限制。如果直接使用膠粘劑,對膠粘劑的要求MMA.BA(30%)、過(guò)氧化二苯甲酰(1. 5%~2.5%)、對苯二很高。聚烯烴材料的發(fā)展趨勢,一方面是研究新的效果良好酚(0.5%)可發(fā)生接枝共聚反應，制得接枝效率較高的接枝的處理技術(shù);另一方面是提高目前使用的聚烯烴用膠黏劑的共聚物;經(jīng)接枝反應所得的聚合物，再配人增粘樹(shù)脂、抗氧劑粘接性能,研制多組分.室溫固化，無(wú)需進(jìn)行表面處理就能有等,可得到內聚力高、膠膜柔順.對表面未經(jīng)處理的聚烯烴具效進(jìn)行自身與聚烯烴材料粘接的膠粘劑，從而促進(jìn)聚烯烴及有較好粘接強度的膠粘劑.達到使用要求。相關(guān)行業(yè)的發(fā)展,為其應用開(kāi)拓更加廣闊的領(lǐng)域。3.4丙烯酸酯 類(lèi)膠粘劑參考文獻目前,丙烯酸酯膠黏劑在聚烯烴方面應用較為廣泛,原因是丙烯酸酯結構中含碳氧鍵,內旋轉能壘低,分子鏈較為1趙燁，高海洋,張玲,等功能化聚烯烴合成研究進(jìn)展[J].柔軟,因含有的酯基、羧基、羥基等官能團具有很強的極性，高分子通報，2009(7):27可引人多種反應性基團而產(chǎn)生部分交聯(lián)的網(wǎng)絡(luò )結構。另外，2黃華華，?；?，董金勇.反應性聚烯烴的分子設計.催化聚●80●材料導報A:綜述篇2011年5月(上)第25卷第5期合及應用[J].高分子通報,2009(1);1and radio frequency glow discharge on wetting and adhesion3 Covarrubias C, Quijada R Preparation of aluminophos-characteristics[J]. 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