三氯乙烯和四氯乙烯處理方法研究進(jìn)展

第19卷第4期浦州大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版)20012年12月Vvol.19 No.4JOURNAL OF YUZHOU UNIVERSTTY(al.Scien. Edlit.)Dee. 2002文章編號:1006 - 3293(2002)04 - 0077-06.三氯乙烯和四氯乙烯處理方法研究進(jìn)展向夕品(重慶工商大學(xué)自動(dòng)化及電子工程系,重慶40033)摘要:三氯乙烯和四氯乙烯的治理方法可歸納為物理法、生物法、化學(xué)氧化法、化學(xué)還原法。綜述了最近有關(guān)文獻報導的三氟乙烯和四氯乙烯的治理方法,總結了每種方法的優(yōu)缺點(diǎn)及其發(fā)展動(dòng)態(tài)。關(guān)鍵詞:三氯乙烯;四氯乙烯;處理方法;進(jìn)展中圖分類(lèi)號:06-1文獻標識碼:A .三氣乙烯(Trichloroethylene,簡(jiǎn)寫(xiě)TCE)是無(wú)色透明液體,有氯仿氣昧,是一種優(yōu)良溶劑，也是苯和汽油的代用品.可用作金屬清洗劑,電鍍油漆前的清潔劑，金屬的脫脂劑,脂肪、油、石臘的萃取劑，農藥殺蟲(chóng)劑,以及醫藥和有機化工的原料。四氣乙烯(etrachloroethylene; perchloroetbylene,簡(jiǎn)寫(xiě) PCE)是一種無(wú)色帶有香味的液體,不燃,具有強的溶解能力,KB值90,主要用作織物的干洗劑,也用作金屬的脫脂洗滌劑、干燥劑脫漆劑、驅蟲(chóng)劑及- .般溶劑有機合成中間體等。三氯乙烯和四氯乙烯的大規模使用,已使它們成為車(chē)間工場(chǎng)、地表水和地下水中常見(jiàn)的污染物,其中三氣乙烯屬于蓄積性麻醉劑,對中樞神經(jīng)系統有強烈抑制作用;四氯乙烯的毒性雖然較三氯乙烯為小,但其蒸氣吸入和皮膚接觸后對人體的中樞神經(jīng)、肺、皮膚、消化系統、肝和腎等造成傷害,它們均被列人美國國家環(huán)保局1976年公布的129種優(yōu)先污染物及我國環(huán)境特征污染物的“黑名單"。因此,探索三氯乙烯、四氯乙烯的治理有極其重要的意義,也一直為化學(xué)家們所關(guān)注。1治理方法1.1物理法氣(汽)提法和顆?；钚蕴?GAC)吸附法是已被采用的去除水體中，尤其是飲用水中有機氯的方法。處理?yè)]發(fā)性氯代有機物廢水的氣(汽)提法已成為一種成熟的工藝,常采用的氣(汽)提裝置為填料塔。氣乙烯類(lèi)廠(chǎng)家的廢水是以汽提塔為主的流程來(lái)加以治理"BruceLDvorak等人的比較了對15種有代表性的水中有機污染物(包括TCE、PCE、氯仿、氯苯等),采用三種處理方法(空氣吹脫、空氣吹脫加活性碳吸附、直接從液相進(jìn)行活性炭吸附)的效果和成本,認為空氣吹脫法是三種中最經(jīng)濟的方法,若要求在吹脫后加活性炭吸附裝置,則這種方法適于處理溶解性差、亨利常數大于0.08的合成有機物,而對溶解性高、亨利常數低的物質(zhì),采用直接從液相進(jìn)行活性炭吸附裝置最為經(jīng)濟。有些研究者也將氣提作為揮發(fā)性氣代有機物分析的一個(gè)必要的富集過(guò)程。在實(shí)際的水污染治理中.氣提法常與吸附法結合使用,以回收分離出的有機物。近來(lái),荷蘭AKxB.V公司開(kāi)發(fā)了一種含有固定吸附劑的聚丙烯大孔高聚物(MPP)粒子的填充塔,已在荷蘭4家工廠(chǎng)進(jìn)行試驗,可除去工業(yè)水和地下水中的脂肪烴、芳烴和氯化烴(含TCE和PCE等),對含氯有機物可以從140x10°mg/L降至1x10°mg/L".但是,活性炭吸附法處理成本較高,其中國煤化工YHCNMHG●收稿日期:002- 10-08作者簡(jiǎn)介:向夕品(1966-),男,重慶長(cháng)壽人,重慶工商大學(xué)助理研究員。78渝州大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版)第19卷1.2生物降解法盡管二氯厶烯和四氯乙烯等許多有機氯化物為人工合成化合物,對微生物有毒害作用，絕大多數難降鮃,但人們還是在被氯代有機物污染了的t壤、河底沉積物中找到了-些能夠緩慢降解這些物質(zhì)的微生物,將其分離,人1馴化,加之以適宜的降解條件,可以改籌和提高降解速率和效率,應用于有機物的污染治理中。生物法最大的優(yōu)點(diǎn)是可以實(shí)現無(wú)害化,尤二次污染,處理成本低,是-.種較經(jīng)濟的污染處理揩施。微生物對TCE和PCE等有機氯的降解有好氧氧化和厭氧還原兩大途徐,在有氧條件下，三氧乙烯等很多氯代脂肪族化合物均能被某些菌類(lèi)代謝降解.CDeaneLitle等人[41研究了在甲烷單-氧化酶(MMO)的催化作用下，三氯乙烯被降解的機理,即三氯乙烯先被氧化為三氯乙烯環(huán)氧化合物、然后在水中開(kāi)環(huán)，生成二氯乙酸、醛基乙酸及-個(gè)碳原子的產(chǎn)物(CO、HC0OIHI),再進(jìn)- -步被氧化成C02。氯代有機化合物的牛物好氧降解速率隨氯代基數目的減少而增大,因此,好氧降解對氯原子少的氣代有機物效果好,但四氯乙烯及含6個(gè)氯以上的PCBs比較難被好氧菌降解。近年來(lái),由于厭氧降解可脫出氯代有機物上取代的氣,使高氯代的氣代有機物轉化為低氯化有機物而引起了研究者們的興趣.ScanRCarter 和Wlliamn Jeweli'l研究了厭氧附著(zhù)膜膨脹床(AAFEB)裝置,在15C時(shí)對四氯乙烯(PCE)的降解。膨脹床體積為900mL,水力停留時(shí)間為1.8 ~ 4h,水流中PCE的進(jìn)水濃度為8 ~ 12mg/L, 擔體為硅檠土顆粒，其上附著(zhù)可產(chǎn)甲烷的厭氧菌群。蔗糖被作為外部電子供體和基質(zhì)而加入。在PCE的降解過(guò)程中,觀(guān)察到了TCE、順1,2-二氯乙烯、氯乙烯、乙烯的生成。在水持續流動(dòng)期間,PCE和TCE還可被還原為氣原子數更低的氯代有機物和乙烯,其效率為98%。氯乙烯發(fā)生了累積，為主要還原產(chǎn)物。乙烯的生成速率很低，PCE最大去除率為32.1 μmol/g. V.d。.厭氧降解雖然能使高氯代有機物還原脫氣,但不能使其徹底礦化。有時(shí)降解產(chǎn)物會(huì )比原母體產(chǎn)物毒性更大。因此,好氧氧化與厭氧氧化各有優(yōu)缺點(diǎn)。包括先進(jìn)行厭氧脫氣,然后進(jìn)行好氧處理使有毒氯化有機物轉化為CO,和環(huán)境可接受的產(chǎn)物的兩段生物法已得到發(fā)展。1.3化學(xué)氧化 法.1.3.1臭氧氧化法盡管臭氧氧化對有機污染物的分解是一種有效的氧化方法,但是單相臭氧氧化受限于O,的低溶解性、低穩定性和一個(gè)缺乏選擇性的氧化電勢,因此,傳統的臭氧氧化反應動(dòng)力學(xué)不被認為對于地下水和地表水有機氯化物的氧化有利。近來(lái),改進(jìn)了水溶液中有機氯化物的氧化方法(AOP,)。如果在液相溶液中混合-種非極性的氟化碳氫化合物-FC40溶劑,形成兩相臭氧氧化體系,則水中0,的溶解性提高10倍,并可快速分解TCE等有機氯化物。奧氧氧化的改進(jìn)氧化技術(shù)是0,與H202結合,該法將形成能與水中有機氯化物反應并具有較高反應活性的中間氧化劑,如羥基自由基.0H等。.OH自由基是最活潑的氧化劑之一，在已知的氧化劑中,它的氧化能力僅次于F2,它能分解常規方法無(wú)法分解的有機物。William D B等人(60通過(guò)實(shí)驗研究評價(jià)了O/H2O2處理PCE TCE、二氯乙烯( DCE)、四氯化碳(CTC)的能力。研究結果表明:0/H202以0.5mol比例獲得極高的氧化速率以及最有效的氧化劑利用率;0,的供給速率愈高,產(chǎn)生的氧化速率愈大;反應速率與有機氟代烴濃度無(wú)關(guān);“最佳”氧化條件下測得的-級速率常數為PCE:(15 ~ 24) x 10~*s-' ,TCE:(30 ~ 60) x 10*s+,DCE > 90x 10*s-'。1.3.2多相光催化氧化法光催化氧化法就是在一定波長(cháng)光照F,同時(shí)加人催化劑以氧化去除污水中的污染物的方法:光照-般采用紫外光，根據所加水處理劑形態(tài)的不同，可分為多相光催化氧化法和均相光降解法。多相光催化法.所用催化劑-般是固態(tài)的TiO2o該法對含氣有機物十分有效，是國內外研究領(lǐng)域非?；钴S的方向,被認為是最有前途的廢水深度處理方法。其優(yōu)點(diǎn)主要是:作用范圍中國煤化工物都具有去除效果;氧化較徹底,無(wú)中間產(chǎn)物積累,無(wú)一次污染.對TCE和FYHC N MH G般為CO,和CI ;轉化率高而H反應迅速;與其它方法相比具有經(jīng)濟性的特點(diǎn)，這是因為所用催化劑廉價(jià)易得,所貓光照條件也比較容易。第4期向夕品:三氯乙燥和四氯乙烯處理方法研究進(jìn)展79有關(guān)半導體光催化特征的研究開(kāi)始于1917年,到70年代開(kāi)始活躍起來(lái),并用于氧化去除水中的污染物。許多研究者先后報導了光催化氧化法對三氯乙烯和四氯乙烯的降解效果四。多相光催化氧化法的原理是當人射光光子能量大于作為催化劑的半導體的禁帶寬度時(shí),價(jià)帶上的電f被激發(fā)到導帶上,產(chǎn)生了高活性的電子和空穴,空穴與污染物分了結合而發(fā)生氧化作用。在水溶液中主要是產(chǎn)生氧化能力極強的.Ol1,另外也有活性氧化化合態(tài)產(chǎn)生。對光催化氧化法影響因索的研究包括:(1)催化劑。催化劑種類(lèi).本身性狀、因定方式、投加量等都對反應速率有影響。被用著(zhù)催化劑的主要是氧族元素的金屬化合物,其中TiO2光催化活性雖不-定是最好的，但由于無(wú)毒、廉價(jià)易得而被廣泛使用。催化劑孔隙率越高,比面積越大,則越有利于光子和有機物在其表面上吸附.也就有利于反應的進(jìn)行。由于粉術(shù)狀催化劑易于流失,現在多采用在載體上固定為顆粒狀或薄層狀。催化劑投入量則囚污染物及.其它實(shí)驗條件下的不同而各異。(2)入射光。研究所用光線(xiàn)絕大多數是波長(cháng)在200 ~ 300nm 之間的紫外光,波長(cháng)短則易于激發(fā)電子產(chǎn)生電子一空穴對。有人對光強與降解速率進(jìn)行了關(guān)聯(lián),在不同的光強范園內--般總結為暴函數型。(3)污水性質(zhì)。污水雜質(zhì)少,有機物濃度低,則透光性好,有利于反應進(jìn)行。(4)提高催化活性的措施。為增強催化效果,可以載-定量貴金屬到催化劑的表面，通常是Pr、Pd、Ag、Au等。在廢水中添加氧化劑,可以減少電子與空穴的復合機會(huì )以提高氧化效果。在有機廢水中加入H202，02或二者同時(shí)加入能有效地提高氧化速率。其增強順序為:(H202 + 02) > H2O2 > 02。(5)其它影響因素。李田等8)發(fā)現對于氯代有機物污水,pIl值在中性左右為好,pH值上升對反應有明顯抑制作用.溫度對光催化反應影響不大。絕大多數研究者認為此類(lèi)反應遵循Langmuir-Hinshelwood動(dòng)力學(xué)方程或類(lèi)似形式"1。-股總結為:R, =Kux kaox C式中:K.,-一表觀(guān)反應速 率常數(與催化劑及反應條件有關(guān))kx一表面自由基反應比率C一-有機物濃度在有機物為低濃度條件下,又可簡(jiǎn)化為:R/= Kx C,許多研究者探討了TCE和PCE多相光催化氧化降解機理。氣相色譜與質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)(CC-MS)以及傅立葉變換紅外光譜(FTIR)研究表明,TCE和PCE的氣相光催化氧化反應有明顯的副產(chǎn)物產(chǎn)生。根據副產(chǎn)物的種類(lèi),產(chǎn)率及動(dòng)力學(xué)數據,多數研究者|0i推斷其反應機理為:羥基自由基首先與TCE和PCE的雙鍵加成，在氧氣存在下，導致加成物釋放一個(gè)氣原子,氣原子引發(fā)TCE和PCE降解,分別產(chǎn)生二氯乙酰(DCAC)及三氯乙酰氯(TCAC) ,而DCAC和TCAC進(jìn)一步光解分別產(chǎn)生CHC]和CCI,等(見(jiàn)圖1)。CCl. = CIR-. CCL,CCIR0H-. OCCLCCIROH -小OCCICCROH二CCIROHCOCI(R= H,CI)CC2 = CCIR s CL.CLR-. CCLCCLR-一0CCC.. ClRCOCI(R= H,C)CC,RCOCI”CI + CClLRCO.(CO - ++.CC,R-→>COcl) -→CCI,R+ CO(R= H,CI)圍1 TCE 和PCE氣相光催化氟化降解機理TCE和PCE的液相多相光催化氧化機理的研究存在爭議。Purden和OLLis'"認為,TCE的液相光催化氧化為. 0H取化TCE中的氧原子,生成二氯乙醛( CI HCCHO, DCAAD)。T02 + hu-→hiu..(1)Ol~ + hime中國煤化工(2)[CIC = CCIH]。一[cl,CTHCNMHG(3[Cl2C = CCIH] +.0H→[Clc= LHuHJa+ u(4)[C2C = CHOH]→[C,HCCH0]<5)80渝州大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版)第19卷[Cl,HCCH0]。一[Cl,HCCHO]m(6).Cl+ einan →CIr(7)DCAAD與. 0H反應生成二氯乙酸(Cl, HCC00H, DCAA) ,DCAA繼續分解產(chǎn)生CH2Cl和C02。Claze等人(21認為,水中TCE和PCE的去除存在兩種歷程:導帶電子的還原途徑產(chǎn)生二氯化中問(wèn)副產(chǎn)物，.0H自由基的氧化途徑導致礦化和產(chǎn)生三氯化中間副產(chǎn)物oNimlos等人”則認為,對于氣代烯烴的多相光催化氧化機理的研究,氣相體系優(yōu)于液相體系,因為氣相化學(xué)反應不會(huì )受到溶劑分子的影響,反應中問(wèn)體也容易測定,因而確定的基本反應機理可以用來(lái)解釋液相反應中的許多重要的反應歷程。他們認為，Claze等人在實(shí)驗中觀(guān)測到的中間體同樣可以用類(lèi)似氣相的氣原子進(jìn)攻機理來(lái)解釋。多相光催化氧化法在工程應用方面的研究還不夠充分,但研究者一致認為此法具有廣闊的應用前景。多相光催化氧化法適用于低濃度廢水的處理或廢水的深度處理,目前該法存在的問(wèn)題是:機理及影響因索復雜;難于實(shí)際應用;處理量小,與其它簡(jiǎn)單方法相比其費用仍需考慮;需要紫外防護等。1.3.3 均相光催化氧化法均相光催化氧化通常包括UV/O,、UV/H2O2、UV/O,+H202、UV/Fenton等改進(jìn)技術(shù)。它們與有機物的光化學(xué)反應通常是通過(guò)初級光化學(xué)過(guò)程生成的羥基自由基引發(fā)的次級光化學(xué)過(guò)程。因為羥基自由基是最活潑的氧化劑之一,在已知的氧化劑中,它的氧化能力僅次于F2o 因此,它能分解常規方法無(wú)法分解的有機物。紫外光1過(guò)氧化氫的光解的研究結果表明,波長(cháng)低于380nm的光輻射可使過(guò)氧化氫光解,產(chǎn)生的羥基自由基可能發(fā)生自由基的鏈傳遞和鏈終止反應:H2O2 + hur2HO●(8HO.+ H202-+ H20 + HO2●HO2.+ H202-→02 + H20+ HO .HO2 + H0.→→02 + H20(11)2H02.→02 + HO22H0.→→HO2臭氧氧化法與紫外光照相結合,Peyton等進(jìn)行了較早的研究,1988年,他又總結其機理為[21:0, + H20-→02 + H2O2(14)H0+ H202-"→02 + 2H0●即先生成1202 ,再生成. 0H,從而大提高了0,的氧化能力。Jun - ichiro hagashi等|1的研究表明,使用紫外光照后,0,氧化能力增強了10倍以上,并且總結了光強與降解速率的關(guān)系。而Pichai Maruthamutht等1則發(fā)現,溶液中加入Fe' ,會(huì )使光降解速率大大增加。劉勇弟等人回將Fenton試劑(Fe2+ + H02)與紫外光(UV)結合起來(lái),對Fenton試劑.、2O2 + Uv和Fenton+UV三種系統加以比較,發(fā)現了紫外光(UV)的引人可以大大提高對有機物的氧化能力。通常,過(guò)氧化氫被鐵催化分解機理為:Fe* + H02-→Fe2* + 0H'+ HO.(16)Fe' + H02°→Fe2° + HO,.+H .(17)由于反應(16)的速率大于反應(17)的速率,因此,Fe2'很快會(huì )被氧化成Fe'* ,在pH= 3左右,三價(jià)鐵主要以Fe(OH)2*離子形式存在。三價(jià)鐵在紫外光的照射下,存在下述反應:Fe(OH)"'" Fe中國煤化工(18)即三價(jià)鐵的羥基絡(luò )合離子吸收紫外光,生成羥基自|YHCNMHG有利于反應(16)的進(jìn)行,這對加速過(guò)氧化氫的分解是很有利的，生成的羥基自由基可以直接加人到過(guò)氧化氫分解的鏈反應中去,促進(jìn)過(guò)氧化氫分解,也可直接氧化有機物。第4期向夕品:三氯乙烯和四氯乙烯處理方法研究進(jìn)展811.4 化學(xué)還原法使用還原性較強的物質(zhì)可以使TCE和PCE等氯代有機物脫氯轉化為危害性較少的烴類(lèi)。日前，國外又出現了.種用雙金屬還原有機氯代烴的新方法,這種方法是純鐵還原法與催化加氫相結合的結果。w Scott orth等[71用純鐵在常溫條件下發(fā)現TCE首先轉化為乙烯，然后進(jìn)- -步降解為乙烷,并詳細總結了其一級動(dòng)力學(xué)方程。催化加氫是有機合成的一種重要思路，在有電子給予體存在下進(jìn)行加氫脫氯已有過(guò)報導。Rosy Mufikian等[181將以上兩種思路相結合,利用Pd- Fe雙金屬系統,對水中低分子量氯代烴進(jìn)行脫氯,取得重要進(jìn)展氯乙烯類(lèi)(DCE、TCE、PCE等)和四氯化碳均在兒分鐘內迅速降解為相應的烴類(lèi)和氯離子。這種雙金屬催化優(yōu)點(diǎn)是:(1)反應迅速。對一般氯代有機物特別是水中常見(jiàn)的氯代烴在幾分內即可還原脫氣。(2)效果好。對危害性很大的低濃度氯代烴廢水十分有效,在飲用水及廢水深度處理上將發(fā)揮.定作用。(3)實(shí)用性強?？赏_(kāi)發(fā)出簡(jiǎn)單實(shí)用、操作費用低、處理量大的水處理裝置。鐵粉經(jīng)過(guò)酸洗去除表面氧化物后鍍上極少量的鈀制成用于實(shí)驗的雙金屬系統,初步認為其機理是氯代烴靠作用力很強的Pd - Cl鍵被吸附到鈀的表面上,由于鐵被氧化而產(chǎn)生Hl,H,再與氯代烴作用取代氯。詳細的機理仍需進(jìn)--步研究。反應速率的主要影響因索包括雙金屬與溶液兩個(gè)方面。雙金屬表面積越大,顆粒越小，鈀鐵比越高，雙金屬用量越高,則轉化速率越高。有機物溶液濃度、pH值和溶液中溶解氧濃度都對反應速率有影響。目前還沒(méi)有定量的結果。無(wú)疑這種方法具有很大的研究?jì)r(jià)值。但這種方法也存在降解不徹底和需用較貴重金屬等缺點(diǎn)。進(jìn)-步的研究應包括:尋找可代替鈀的更為經(jīng)濟有效的金屬;明確反應的各種影響因素,探求反應機理及動(dòng)力學(xué)方程;考察對其它有機污染物的降解效果;在動(dòng)態(tài)實(shí)驗的基礎上與其它方法相結合設計簡(jiǎn)易方便.經(jīng)濟高效的水處理器。2總結三氯乙烯(TCE)和四氯乙烯(PCE)治理方法大致可歸納為:物理法(氣提法吸附法萃取法等),生物法(好氧法.厭氧法),化學(xué)氧化法(臭氧氧化法、多相光催化氧化法和均相光催化氧化法等),化學(xué)還原法(一般還原劑還原法、純鐵還原法、雙金屬還原法等)。(1)物理法。氣(汽)提法主要用于處理?yè)]發(fā)性氯代有機物廢水,是-種成熟的T.藝,是處理飲用水中有機氯的常用方法;處理氯乙烯類(lèi)廠(chǎng)家的廢水用空氣吹脫法最為經(jīng)濟,而處理溶解性高、寧利常數低的物質(zhì)用活性炭吸附裝置最為經(jīng)疥。在水污染治理中,氣提法常與吸附法結合使用,以回收分離出的有機物。(2)生物法。其最大的優(yōu)點(diǎn)是實(shí)現無(wú)害化,無(wú)二次污染,處理成本低,是-種較經(jīng)濟的污染處理措施。微生物對TCE和PCE等有機氯的降解有好氧氧化和厭氧還原兩大途徑,需各有優(yōu)缺點(diǎn),但生物法處理各種廢水最具有發(fā)展前景。(3)化學(xué)氧化法o臭氧氧化法和均相光催化氧化法能分解常規方法無(wú)法分解的有機物。多相光催化氧化法是在紫外光光照下,同時(shí)加人固態(tài)的Tio2作催化劑以氧化去除污水中的污染物的方法。該法對含氯有機物十分有效,目前國內外對此研究領(lǐng)域非?；钴S,是最有前途的廢水深度處理方法。(4)化學(xué)還原法oTCE和PCE等氯代有機物在還原性較強的物質(zhì)作用下,脫氟轉化為危害性小的烴類(lèi)。國外現用雙金屬還原有機氯代烴的新方法,這種方法具有很大的研究?jì)r(jià)值。但是,處理TCE和PCE氯代有機物的作用機理研究現還處于設想和理論推測階段,但可預見(jiàn)將來(lái)應用的可能性,在氣代有機物的處理中發(fā)揮作用。中國煤化工參考文獻:MYHCNMHG[1]劉天齊.石油化工環(huán)境保護手冊[M].黑龍江:工業(yè)出版社, 1990[2] Brnece L Dvorak ,Desmwund P L. 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The text has summarized latest literature oftrichloroethylene and perchloroethylene treatment methods， including every method ' s merit and shortcomning anddevelopment trends .Key words : trichloroethylene ; perchloroethylene ; treatment rmethod i nesearch nmpress中國煤化工YHCNMHG責任編輯:田靜